氧化镧对(ba0.75sr0.25)ti1+δo3陶瓷结构及介电性能的影响(附件)【字数：13308】
摘 要摘 要钛酸锶钡基铁电陶瓷因其良好的介电性能及居里温度可调而被广泛关注。但其铁电-顺电相变温区狭窄引起介电常数温度稳定性差限制了它在温度稳定型电容器陶瓷领域的应用。本论文研究了采用传统固相法制备的非化学计量(Ba0.75Sr0.25)Ti1+δO3体系中不同La2O3掺杂量、烧结工艺及成型压力对体系微观结构和介电性能的影响。实验发现(Ba0.75Sr0.25)Ti1+δO3体系随着δ取值增大居里峰发生移动，适当的非化学计量比有利于降低该钛酸锶钡体系的室温介电损耗，并提高了介电常数及损耗的温度稳定性。在Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系陶瓷中掺入稀有金属氧化物La2O3的实验发现La2O3掺杂量对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3陶瓷的微观结构有较大影响，在一定程度上增加掺杂量可以使粒径分布相对均匀，而且掺杂较多时(1.6wt%)能够抑制晶粒的长大，有利于获得细晶结构；其介电常数、损耗及电阻率均与掺杂量关系密切，并且随着掺杂量的增大，居里峰逐渐向低温段移动；另外不同烧结保温时间及粉料成型压力对陶瓷性能的影响也十分显著。关键词陶瓷；非化学计量；La2O3；介电性能；成型压力
目 录
第一章 绪论 1
1.1 前言 1
1.2 稀土相关知识 2
1.2.1 稀土元素及其性质 2
1.2.2 稀土在功能陶瓷中的运用 3
1.3 钛酸锶钡(BST)的简介 3
1.3.1 电容器陶瓷简介 3
1.3.2 铁电陶瓷简介 4
1.3.3 钛酸锶钡材料的结构 5
1.3.4 钛酸锶钡材料的掺杂改性 6
1.3.5 钛酸锶钡粉体的制备方法 7
1.4电介质陶瓷的电性能 9
1.4.1 绝缘电阻 9
1.4.2 陶瓷材料的极化与介电常数 9
1.4.3 陶瓷材料的介质损耗 9
第二章 试样制备及实验方法 11
2.1 原料及设备 11
2.1.1 原料配方及规格 11
2.2实验工艺流程及工艺介绍 15
2.2.1工艺流程 15
2.2.2 工艺介绍 1 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: &351916072&
6
2.3 电容器陶瓷的性能测试 17
第三章 结果与讨论 19
3.1 主晶相对Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3体系介电性能的影响 19
3.1.1 主晶相对Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3体系室温介电性能的影响 19
3.1.2 主晶相对Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3体系室温介电温谱的影响 19
3.2 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系微观结构的影响 21
3.3 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系介电性能的影响 22
3.3.1 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系室温介电性能的影响 22
3.3.2 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系介电温谱的影响 24
3.3.3 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系室温绝缘电阻率的影响 26
3.4 烧结保温时间对Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3体系介电性能的影响 27
3.5 粉料成型压力对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系介电性能的影响 30
结 论 33
致 谢 34
参 考 文 献 35
第一章 绪论
1.1 前言
钛酸锶钡基陶瓷材料性能优异，具有高介电常数和低介电损耗[1]，通过改变Ba、Ti的含量可将钛酸锶钡(Ba1xSrxTiO3，简称BST)的居里温度调至常温附近。居里温度即铁电顺电相变温度，顺电态BST介电损耗较小、结构稳定，但是在靠近居里温度附近介电常数出现峰值，对器件性能较为不利。为改善其性能，科学工作者们利用稀土、碱土氧化物掺杂研究对BST的微观结构、介电性能及可调率方面的影响。
稀土材料对BST系统的改性实验研究，获得了高性能的介质材料，添加不同稀土氧化物的改性BST前人已有大量研究，往往少量添加就能起到很大的改性作用[2]。目前一条探究方向是：通过掺杂控制介电常数，降低材料的介电损耗，使之更适应钛酸锶钡材料在低频电容器应用。
钛酸锶钡(BST)基陶瓷铁电材料具有以下优点：介电非线性强且调节方便、高的绝缘电阻、不易疲劳、热释电系数高且居里温度可以通过钡、锶比在很宽的温度范围内得以调节。研究向Ba1xSrxTiO3材料系统中加入氧化物和稀土改性后其性能(如介电铁电特性)与材料的微观结构(如晶粒尺寸、气孔率)的变化。目前，这种材料正在诸如陶瓷电容器、动态随机存储器、多功能半导体元件、红外探测器和无线通讯等领域获得应用或受到关注[3][4]。
根据以上背景，我们在掺杂改性的同时尝试改进固相法制备的参数以获得优良的性能。本实验通过改变非化学计量钛酸锶钡陶瓷(Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3)的主晶相、La2O3掺杂量、成型压力和烧结保温时间制取试样，之后测试性能并分析这些因素对BST陶瓷主要性能的影响。
1.2 稀土相关知识
1.2.1 稀土元素及其性质
化学元素周期表中的镧系元素镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钷(Pm)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Td)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yd)、镥(Lu)，以及与镧系元素相关的两个元素钪(Sc)和钇(Y)，称为稀土元素(Rare Earth)，简称稀土(RE，Re或R)。
其中：镧(La)是1839年从铈土中发现的。镧在压电材料，电热材料、热电材料、磁阻材料以及各种合金材料等都有广泛应用。
稀土资源的应用性能与稀土资源的性质密切相关。原子和离子半径是决定晶体的构型、硬度、密度和熔点等物理性质的重要因素。稀土元素具有未充满的4f电子层结构且4f电子被外层的5s2、5p6电子所屏蔽，因此稀有金属具有极复杂的类线性光谱；稀有金属处于第三副族，容易失去最外层电子并且原子半径大，故活泼性较强，除次于第一、第二主族的碱金属和碱土金属元素外比其他金属更活泼。
1、稀土的物化性质：
1)物理性质：除了镨、钕呈淡黄色外，其余均为银白色的有光泽的金属。通常稀土金属容易被氧化而呈暗灰色。其物理性质有一定的变化规律，但有明显异常。硬度不大，具有延展性，熔点很高，导电性并不良好，但镧在接近热力学温度(4.6K)时具有超导性能。
目 录
第一章 绪论 1
1.1 前言 1
1.2 稀土相关知识 2
1.2.1 稀土元素及其性质 2
1.2.2 稀土在功能陶瓷中的运用 3
1.3 钛酸锶钡(BST)的简介 3
1.3.1 电容器陶瓷简介 3
1.3.2 铁电陶瓷简介 4
1.3.3 钛酸锶钡材料的结构 5
1.3.4 钛酸锶钡材料的掺杂改性 6
1.3.5 钛酸锶钡粉体的制备方法 7
1.4电介质陶瓷的电性能 9
1.4.1 绝缘电阻 9
1.4.2 陶瓷材料的极化与介电常数 9
1.4.3 陶瓷材料的介质损耗 9
第二章 试样制备及实验方法 11
2.1 原料及设备 11
2.1.1 原料配方及规格 11
2.2实验工艺流程及工艺介绍 15
2.2.1工艺流程 15
2.2.2 工艺介绍 1 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: &351916072&
6
2.3 电容器陶瓷的性能测试 17
第三章 结果与讨论 19
3.1 主晶相对Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3体系介电性能的影响 19
3.1.1 主晶相对Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3体系室温介电性能的影响 19
3.1.2 主晶相对Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3体系室温介电温谱的影响 19
3.2 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系微观结构的影响 21
3.3 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系介电性能的影响 22
3.3.1 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系室温介电性能的影响 22
3.3.2 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系介电温谱的影响 24
3.3.3 La2O3对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系室温绝缘电阻率的影响 26
3.4 烧结保温时间对Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3体系介电性能的影响 27
3.5 粉料成型压力对Ba0.75Sr0.25Ti1.006O3体系介电性能的影响 30
结 论 33
致 谢 34
参 考 文 献 35
第一章 绪论
1.1 前言
钛酸锶钡基陶瓷材料性能优异，具有高介电常数和低介电损耗[1]，通过改变Ba、Ti的含量可将钛酸锶钡(Ba1xSrxTiO3，简称BST)的居里温度调至常温附近。居里温度即铁电顺电相变温度，顺电态BST介电损耗较小、结构稳定，但是在靠近居里温度附近介电常数出现峰值，对器件性能较为不利。为改善其性能，科学工作者们利用稀土、碱土氧化物掺杂研究对BST的微观结构、介电性能及可调率方面的影响。
稀土材料对BST系统的改性实验研究，获得了高性能的介质材料，添加不同稀土氧化物的改性BST前人已有大量研究，往往少量添加就能起到很大的改性作用[2]。目前一条探究方向是：通过掺杂控制介电常数，降低材料的介电损耗，使之更适应钛酸锶钡材料在低频电容器应用。
钛酸锶钡(BST)基陶瓷铁电材料具有以下优点：介电非线性强且调节方便、高的绝缘电阻、不易疲劳、热释电系数高且居里温度可以通过钡、锶比在很宽的温度范围内得以调节。研究向Ba1xSrxTiO3材料系统中加入氧化物和稀土改性后其性能(如介电铁电特性)与材料的微观结构(如晶粒尺寸、气孔率)的变化。目前，这种材料正在诸如陶瓷电容器、动态随机存储器、多功能半导体元件、红外探测器和无线通讯等领域获得应用或受到关注[3][4]。
根据以上背景，我们在掺杂改性的同时尝试改进固相法制备的参数以获得优良的性能。本实验通过改变非化学计量钛酸锶钡陶瓷(Ba0.75Sr0.25Ti1+δO3)的主晶相、La2O3掺杂量、成型压力和烧结保温时间制取试样，之后测试性能并分析这些因素对BST陶瓷主要性能的影响。
1.2 稀土相关知识
1.2.1 稀土元素及其性质
化学元素周期表中的镧系元素镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钷(Pm)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Td)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yd)、镥(Lu)，以及与镧系元素相关的两个元素钪(Sc)和钇(Y)，称为稀土元素(Rare Earth)，简称稀土(RE，Re或R)。
其中：镧(La)是1839年从铈土中发现的。镧在压电材料，电热材料、热电材料、磁阻材料以及各种合金材料等都有广泛应用。
稀土资源的应用性能与稀土资源的性质密切相关。原子和离子半径是决定晶体的构型、硬度、密度和熔点等物理性质的重要因素。稀土元素具有未充满的4f电子层结构且4f电子被外层的5s2、5p6电子所屏蔽，因此稀有金属具有极复杂的类线性光谱；稀有金属处于第三副族，容易失去最外层电子并且原子半径大，故活泼性较强，除次于第一、第二主族的碱金属和碱土金属元素外比其他金属更活泼。
1、稀土的物化性质：
1)物理性质：除了镨、钕呈淡黄色外，其余均为银白色的有光泽的金属。通常稀土金属容易被氧化而呈暗灰色。其物理性质有一定的变化规律，但有明显异常。硬度不大，具有延展性，熔点很高，导电性并不良好，但镧在接近热力学温度(4.6K)时具有超导性能。
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