比较三种生物炭对土壤汞甲基化的影响(附件)
本试验评估了在汞矿区土壤中添加玉米、小麦和棉花三种秸秆生物炭后使汞（Hg）甲基化以及改变甲基汞（MeHg）植物有效性的潜力。在加入了玉米、小麦和棉花三种生物炭的土壤中，相比对照组，第7天时上覆水中MeHg含量分别降低50.46%、57.00%、75.25%，土壤中MeHg含量分别升高15.43%，降低33.22%、51.20%，硫代硫酸铵（（NH4)2S2O3）萃取量分别降低20.40%、84.50%、88.01%，萃取效率分别降低30.30%、80.19%、75.85%；第14天时上覆水中MeHg含量分别降低85.14%、89.13%、57.15%，土壤中MeHg含量分别升高37.88%，降低31.04%、62.16%，硫代硫酸铵（（NH4)2S2O3）萃取量分别降低14.49%、89.08%、91.40%，萃取效率分别降低29.05%、83.57%、75.88%，而第7天和14天硫酸盐含量（SO42-）均无显著变化。主要发现是使用生物炭修复受汞污染的土壤显著降低了上覆水MeHg含量和MeHg植物有效性，因此也可能减少Hg转移到食物网中，尤其小麦和棉花生物炭效果较为显著。这为生物炭修复重金属汞的现场应用提供理论依据，并且帮助寻找较为经济高效的土壤汞修复方法。
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言2
1 试验内容3
1.1 试验材料3
1.2 土壤培养3
1.3 分析方法和质量控制4
1.4 统计学分析 4
2 结果与分析4
2.1 土壤中的pH、Eh和含水率4
2.2 培养后上覆水与土壤中的MeHg浓度5
2.2.1上覆水中的MeHg浓度5
2.2.2 土壤中的MeHg浓度6
2.3 土壤中的MeHg植物有效性6
2.4 上覆水中的硫酸盐含量8
3 结论与展望9
3.1 结论9
3.2 展望 9
致谢9
参考文献10
比较三种生物炭对土壤汞甲基化的影响
引言
引言 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: @351916072@
生物炭是一种富含碳，颗粒很细，多孔的材料，近年来它在土壤修复和废物处理方面受到关注。生物炭的特性主要受制备温度和生物量的影响，它通常是在温度<900℃的限氧条件下，通过生物质的热分解产生[1]，较高的热解温度通常导致生物炭的表面积和碳化部分增加，从而导致对污染物的高吸附能力。由于生物炭能够储存大量的碳，提高作物产量，减少温室气体的土壤排放，改善土壤质量，减少养分浸出，并减少灌溉和肥料需求，所以受到越来越多的关注[2][5]。生物炭已被证明对提高土壤性质和增加作物生物量有很好效果，并且最近被用来修复重金属和有机污染物的土壤。更重要的是，由于高孔隙结构和各种官能团（如羧基，羟基和酚基）的存在，生物炭对重金属表现出很强的亲和力[6][8][9]。许多研究已探索出生物炭从水中去除重金属的能力[10][7]。生物炭在不同的热解条件（温度，升温速率和燃烧时间）下由各种原料（树皮，牛粪，甜菜渣，松木和稻壳）生产，以吸收水中的金属，包括砷（As），镉（Cd），铬（Cr），汞（Hg）和铅（Pb）[11][13]。
目前已提出了五种主导生物炭从水中吸附金属的机制[13][9][16][11][17][14][15]。五种机制包括：（1）金属和生物炭表面之间的静电相互作用；（2）在生物炭的表面上，金属与质子或碱金属之间的阳离子交换；（3）生物炭芳香结构上的官能团和金属的π电子络合；（4）金属沉淀形成不溶性化合物；（5）还原金属物质和随后的被还原金属物质的吸附。生物炭属性和目标金属的吸附机制和吸附量差异很大。
汞（Mercury, Hg）是常温下唯一呈液态的金属元素，是毒性最强的重金属污染物之一，也是一种优先控制污染物。汞的形态种类繁多，不同形态的汞毒性相差亦很大。在汞的所有形态化合物中，甲基汞（methylmercury, MeHg）的毒性最大[14]。相对于MeHg等有机汞，无机汞（inorganic mercury, IHg）的毒性相对较弱，虽然人类活动向环境中排放的大部分汞都是IHg，但是IHg在环境中容易转换成MeHg[15,16]，其危害具有一定的隐蔽性。
我国水体汞污染主要来源于工业废水的过度排放，如氯碱制造、造纸、电子工业及农药生产等行为均是水体中汞污染的重要来源。天然环境水体中的汞的浓度一般小于5 ng/L[17]。在一般水体中，汞主要以元素汞及二价汞 Hg(OH)2和HgCl2的形式存在，而废水中汞还会以各种有机化合物形式存在。IHg进入水体后会经过微生物的作用转化成MeHg[18]，其毒性明显高于IHg，并具有较高的神经毒性和生物放大作用，可随食物链的迁移而被鱼体等水生生物富集[19]，最后导致人体MeHg的暴露，严重危害人类健康。上个世纪五十年代日本的水俣病事件就是一个典型的例子。鱼类等水产品的消费以往被认为是人类对MeHg最主要的暴露途径[20]。
环境中的IHg容易转化成MeHg，该过程涉及到相关甲基化微生物的参与。以前大量研究表明,硫酸盐还原菌、铁还原细菌是主要的两种甲基化微生物[21,22]。但是近期有研究发现，除了上述这两种细菌以外，一些产甲烷菌、厚壁菌门等微生物[23,24]也能够将IHg转化成MeHg。此外，Poulain等人研究发现，汞的甲基化过程可能与HgcA及HgcB这两种甲基化基因有关[25,26]。
近年来“稻田汞”已经成为汞研究领域的一个重点话题，这可能是因为有些农作物能够大量富集汞，对人类健康产生潜在威胁[2730]。因此，本试验的主要目的在于探索不同秸秆生物炭入田中后对土壤中MeHg的含量及其植物有效性的影响。本试验采用玉米秸秆生物炭（以下简称为“玉米生物炭”）、小麦秸秆生物炭（以下简称为“小麦生物炭”）、棉花秸秆生物炭（以下简称为“棉花生物炭”）三种秸秆生物炭产物，添加进汞矿区土壤中，在培养7天和14天后，采用硫代硫酸铵（(NH4)2S2O3）萃取法[31]对MeHg的富集量来综合评估施加不同生物炭后土壤中MeHg的植物有效性的变化，并且测量了硫酸盐（SO42）含量以观察其与MeHg生成是否有相关性，从所得参数结合生物炭本身性质（如SO42、DOC）入手，比较三种生物炭抑制土壤Hg甲基化和植物有效性的不同。
1 试验内容
1．1 试验材料
试验用土采自旬阳汞矿区（陕西省，中国）稻田，该矿区是中国最大的汞矿区之一[32]。土壤经风干、研磨、过2毫米筛，备用。玉米、小麦和棉花的三种秸秆采集于上海市华东师范大学中山北路校区生物站。玉米生物炭（corn biochar）制作过程如下：秸秆研磨过筛（粒径430目）；在通风橱加入秸秆，加入磷酸，与秸秆质量比为2:1；放入坩埚，在烘箱中150℃干燥2h，再移至马弗炉10℃/min梯度升温至450℃,维持1h后取出，冷却；将生物炭加入到80℃水中（约200400ML），搅拌均匀后，加热至冒泡，继续加热15min，过滤；再加入相同量的水中清洗，以后的每次清洗煮沸10min即可，清洗至滤液pH为57（七遍左右）；将洗净的生物炭放入烘箱150200℃烘干68h，研磨过筛。小麦生物炭（wheat biochar）、棉花生物炭（cotton biochar）制作方法除不加磷酸，并且升温至600℃外，与玉米生物炭类似。不同秸秆生物炭的pH、可溶性有机碳（DOC）、硫酸盐含量（SO42）及氮（N）、碳（C）、硫（S）元素的含量见表1.1。.
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摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言2
1 试验内容3
1.1 试验材料3
1.2 土壤培养3
1.3 分析方法和质量控制4
1.4 统计学分析 4
2 结果与分析4
2.1 土壤中的pH、Eh和含水率4
2.2 培养后上覆水与土壤中的MeHg浓度5
2.2.1上覆水中的MeHg浓度5
2.2.2 土壤中的MeHg浓度6
2.3 土壤中的MeHg植物有效性6
2.4 上覆水中的硫酸盐含量8
3 结论与展望9
3.1 结论9
3.2 展望 9
致谢9
参考文献10
比较三种生物炭对土壤汞甲基化的影响
引言
引言 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: @351916072@
生物炭是一种富含碳，颗粒很细，多孔的材料，近年来它在土壤修复和废物处理方面受到关注。生物炭的特性主要受制备温度和生物量的影响，它通常是在温度<900℃的限氧条件下，通过生物质的热分解产生[1]，较高的热解温度通常导致生物炭的表面积和碳化部分增加，从而导致对污染物的高吸附能力。由于生物炭能够储存大量的碳，提高作物产量，减少温室气体的土壤排放，改善土壤质量，减少养分浸出，并减少灌溉和肥料需求，所以受到越来越多的关注[2][5]。生物炭已被证明对提高土壤性质和增加作物生物量有很好效果，并且最近被用来修复重金属和有机污染物的土壤。更重要的是，由于高孔隙结构和各种官能团（如羧基，羟基和酚基）的存在，生物炭对重金属表现出很强的亲和力[6][8][9]。许多研究已探索出生物炭从水中去除重金属的能力[10][7]。生物炭在不同的热解条件（温度，升温速率和燃烧时间）下由各种原料（树皮，牛粪，甜菜渣，松木和稻壳）生产，以吸收水中的金属，包括砷（As），镉（Cd），铬（Cr），汞（Hg）和铅（Pb）[11][13]。
目前已提出了五种主导生物炭从水中吸附金属的机制[13][9][16][11][17][14][15]。五种机制包括：（1）金属和生物炭表面之间的静电相互作用；（2）在生物炭的表面上，金属与质子或碱金属之间的阳离子交换；（3）生物炭芳香结构上的官能团和金属的π电子络合；（4）金属沉淀形成不溶性化合物；（5）还原金属物质和随后的被还原金属物质的吸附。生物炭属性和目标金属的吸附机制和吸附量差异很大。
汞（Mercury, Hg）是常温下唯一呈液态的金属元素，是毒性最强的重金属污染物之一，也是一种优先控制污染物。汞的形态种类繁多，不同形态的汞毒性相差亦很大。在汞的所有形态化合物中，甲基汞（methylmercury, MeHg）的毒性最大[14]。相对于MeHg等有机汞，无机汞（inorganic mercury, IHg）的毒性相对较弱，虽然人类活动向环境中排放的大部分汞都是IHg，但是IHg在环境中容易转换成MeHg[15,16]，其危害具有一定的隐蔽性。
我国水体汞污染主要来源于工业废水的过度排放，如氯碱制造、造纸、电子工业及农药生产等行为均是水体中汞污染的重要来源。天然环境水体中的汞的浓度一般小于5 ng/L[17]。在一般水体中，汞主要以元素汞及二价汞 Hg(OH)2和HgCl2的形式存在，而废水中汞还会以各种有机化合物形式存在。IHg进入水体后会经过微生物的作用转化成MeHg[18]，其毒性明显高于IHg，并具有较高的神经毒性和生物放大作用，可随食物链的迁移而被鱼体等水生生物富集[19]，最后导致人体MeHg的暴露，严重危害人类健康。上个世纪五十年代日本的水俣病事件就是一个典型的例子。鱼类等水产品的消费以往被认为是人类对MeHg最主要的暴露途径[20]。
环境中的IHg容易转化成MeHg，该过程涉及到相关甲基化微生物的参与。以前大量研究表明,硫酸盐还原菌、铁还原细菌是主要的两种甲基化微生物[21,22]。但是近期有研究发现，除了上述这两种细菌以外，一些产甲烷菌、厚壁菌门等微生物[23,24]也能够将IHg转化成MeHg。此外，Poulain等人研究发现，汞的甲基化过程可能与HgcA及HgcB这两种甲基化基因有关[25,26]。
近年来“稻田汞”已经成为汞研究领域的一个重点话题，这可能是因为有些农作物能够大量富集汞，对人类健康产生潜在威胁[2730]。因此，本试验的主要目的在于探索不同秸秆生物炭入田中后对土壤中MeHg的含量及其植物有效性的影响。本试验采用玉米秸秆生物炭（以下简称为“玉米生物炭”）、小麦秸秆生物炭（以下简称为“小麦生物炭”）、棉花秸秆生物炭（以下简称为“棉花生物炭”）三种秸秆生物炭产物，添加进汞矿区土壤中，在培养7天和14天后，采用硫代硫酸铵（(NH4)2S2O3）萃取法[31]对MeHg的富集量来综合评估施加不同生物炭后土壤中MeHg的植物有效性的变化，并且测量了硫酸盐（SO42）含量以观察其与MeHg生成是否有相关性，从所得参数结合生物炭本身性质（如SO42、DOC）入手，比较三种生物炭抑制土壤Hg甲基化和植物有效性的不同。
1 试验内容
1．1 试验材料
试验用土采自旬阳汞矿区（陕西省，中国）稻田，该矿区是中国最大的汞矿区之一[32]。土壤经风干、研磨、过2毫米筛，备用。玉米、小麦和棉花的三种秸秆采集于上海市华东师范大学中山北路校区生物站。玉米生物炭（corn biochar）制作过程如下：秸秆研磨过筛（粒径430目）；在通风橱加入秸秆，加入磷酸，与秸秆质量比为2:1；放入坩埚，在烘箱中150℃干燥2h，再移至马弗炉10℃/min梯度升温至450℃,维持1h后取出，冷却；将生物炭加入到80℃水中（约200400ML），搅拌均匀后，加热至冒泡，继续加热15min，过滤；再加入相同量的水中清洗，以后的每次清洗煮沸10min即可，清洗至滤液pH为57（七遍左右）；将洗净的生物炭放入烘箱150200℃烘干68h，研磨过筛。小麦生物炭（wheat biochar）、棉花生物炭（cotton biochar）制作方法除不加磷酸，并且升温至600℃外，与玉米生物炭类似。不同秸秆生物炭的pH、可溶性有机碳（DOC）、硫酸盐含量（SO42）及氮（N）、碳（C）、硫（S）元素的含量见表1.1。.
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