fenton试剂对土壤中多环芳烃的降解
摘要：在土壤有机污染污染修复中，Fenton试剂氧化修复技术已得到了广泛运用。本论文以芴、菲、荧蒽和芘4种PAHs污染物为例，通过模拟实验，进行了Fenton试剂氧化降解污染土壤样品中PAHs影响因素的条件优化研究。本文选择加入10%柠檬酸为缓冲剂以调节溶液pH并延长Fenton试剂氧化反应的时间，使反应在各条件下可达最佳降解效果。研究结果表明Fenton试剂氧化降解土壤中PAHs的最优条件如下所示：土水比为2 : 1，10%柠檬酸的添加量为50 μL，30%H2O2浓度为11%，铁添加比率为1/8（28%FeSO4添加量为2.63 mL），pH为3.0，反应时间为24 h 。
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
1 研究方法4
1.1 仪器和试剂4
1.1.1 主要仪器4
1.1.2 试剂4
1.2 实施方案5
1.2.1 技术路线5
1.2.2 配制实验药剂5
1.2.3 计算实验药剂添加量5
1.2.4 污染土样的制备5
1.2.5 实验土壤含水率的测定6
1.2.6 柠檬酸pH滴定6
1.2.7 测定老化后污染土壤中4种多环芳烃的实际含量6
1.2.8 土壤中多环芳烃的去除方法6
1.2.9 多环芳烃的检测方法7
1.2.10 数据分析7
2 结果与分析8
2.1 标准曲线的绘制8
2.2 Fenton试剂对土壤中多环芳烃的氧化降解8
2.2.1 H2O2浓度对Fenton试剂去除多环芳烃的影响8
2.2.2 Fe2+添加比率对Fenton试剂去除多环芳烃的影响9
2.2.3 反应时间对Fenton试剂去除多环芳烃的影响9
2.2.4 土水比对Fenton试剂去除多环芳烃的影响10
2.2.5 pH对Fenton试剂去除多环芳烃的影响10
3 讨论11
*好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^3^5^1^9^1^6^0^7^2^*
致谢11
参考文献12
表1 四种PAHs的理化性质4
表2 实验药剂的调制方法5
表3 土壤样品的理化性质5
表4 pH为3.0~4.0时不同水土比所需的10%柠檬酸添加量6
表5 四种PAHs的标准曲线回归方程及相关系数8
图1 H202浓度对PAHs去除率的影响9
图2 Fe2+添加比率对PAHs去除率的影响10
图3 反应时间对PAHs去除率的影响10
图4 土水比对PAHs去除率的影响10
图5 pH对PAHs去除率的影响10 Fenton试剂对土壤中多环芳烃的降解
引言
引言
近年来的大量调查研究表明，空气、土壤、水体及生物体等都受到了PAHs的污染。作为一种全球性的环境污染物，PAHs因其分布广、稳定性强、生物富集率高、致癌性强，而对环境和人类健康构成极大的威胁，引起各国环境科学家的极大关注[1]。
PAHs是指含有两个以上苯环的碳氢化合物，它广泛存在于自然界，种类达100多种，大部分PAHs具有较强的致癌性和致突变性，并证实还具有环境激素的作用。因此PAHs在环境中的分布及其对人体健康潜在的威胁已引起世界各国的高度重视。美国国家环保局（EPA）将16种PAHs列为优先污染物，分别为萘、苊、苊烯、芴、蒽、菲、荧蒽、芘、苯并(a)蒽,苯并(b)荧蒽,苯并(k)荧蒽,苯并(a)芘,茚并(1,2,3cd)，二苯并(a,h)蒽,苯并(ghi)[2]。这类物质由于水溶性差,对微生物生长有抑制作用,再加上其特殊而稳定的环状结构,使其难以被生物利用[3]，因而它们在环境中呈不断累积的趋势。近年来，我国土壤多环芳烃污染日益严重，去除或减少土壤多环芳烃的修复技术的研究是当今环境科学和工程技术领域的研究热点和难点。有研究结果表明，在处理水体有机污染物中应用广泛的Fenton试剂有望应用于土壤有机污染处理，但有关工作尚在起步阶段。
Fenton试剂的研究至今已有120多年的历史。早在19世纪90年代，化学家H.J. Fenton通过研究发现，在酸性条件下（pH 3.0～4.0），过氧化氢（H2O2）与含有亚铁离子的溶液按一定比例混合后具有极强的氧化性，Fenton试剂也由此得名。
1894年法国科学家Fenton首次报道指出在Fe2+的催化作用下H2O2具有氧化酒石酸的能力，随后的大量的研究也表明，H2O2与Fe2+的结合（即Fenton试剂）对多种有机化合物都有较好的氧化降解效果[46]。1964年Eisenhouse首次开发了Fenton试剂在水处理中有机物的氧化降解的应用，其主要机理是通过H2O2产生OH而对化合物进行氧化，特别适用于处理一些难以控制或对生物有毒性的工业废水的处理。同年，H.R. Ewasenhouser开创了Fenton试剂在环境污染物处理中应用的先例，之后Fenton试剂用于苯酚废水和烷基苯废水的处理研究也取得了一定的成果[1]。Fenton试剂也由此备受人们的关注[7]。
Fenton试剂主要的反应机理是通过H2O2产生羟基自由基（OH）而对化合物进行氧化，适用于处理某些具有生物毒性且难处理的工业废水。但是Fenton氧化法还存在H2O2利用率低的问题，因此，人们探索用紫外光、可见光、超声波、草酸盐等手段来促进高级氧化的进程，以加快Fenton反应速率和提高氧化降解效率从而降低成本。如今，Fenton法已经从普通Fenton法发展到类Fenton法。目前，典型的类Fenton法主要为UV/Fenton法和UV/草酸铁络合物/H2O2法等。如何进一步提高Fenton试剂降解环境中有机污染物速度和效率是Fenton试剂广泛应用于环境污染治理方面的关键因素，因此其引起了愈来愈多国内外学者的重视。
何丹凤等[1]研究比较了Fenton试剂法、UV/Fenton法和UV/草酸铁/H2O2法对水体中PAHs的降解效率，结论表明这3种Fenton氧化法均能有效的去除水体中的PAHs，且去除率均可达到80%以上。唐婧等[8]研究结果也显示，Fenton试剂氧化法能有效降解水中的菲和芘，且对两种PAHs的降解率均能达到90%以上，同时其降解效率受Fe2+、H2O2的用量、初始pH值、反应温度、反应时间等因素的影响。杜勇超等[9]证实类Fenton试剂可以有效降解土壤中的PAHs，其研究结果表明，在H2O2浓度为0.5 molL1，Fe(NO3)3浓度为0.1 molL1，土水比为1:3，反应时间为30 min，加入环糊精（HPCD）浓度为0.5 molL1时为类Fenton降解土壤中PAHs的最佳条件。还有研究表明，Fenton试剂可应用于受PAHs污染的土壤环境基质（土壤、污泥和沉积物样品）的修复，且Fenton处理效率依赖于有机碳含量等基质的特点和PAHs的有效性。因此，可用类Fenton氧化法修复受PAHs污染的环境土壤。
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
1 研究方法4
1.1 仪器和试剂4
1.1.1 主要仪器4
1.1.2 试剂4
1.2 实施方案5
1.2.1 技术路线5
1.2.2 配制实验药剂5
1.2.3 计算实验药剂添加量5
1.2.4 污染土样的制备5
1.2.5 实验土壤含水率的测定6
1.2.6 柠檬酸pH滴定6
1.2.7 测定老化后污染土壤中4种多环芳烃的实际含量6
1.2.8 土壤中多环芳烃的去除方法6
1.2.9 多环芳烃的检测方法7
1.2.10 数据分析7
2 结果与分析8
2.1 标准曲线的绘制8
2.2 Fenton试剂对土壤中多环芳烃的氧化降解8
2.2.1 H2O2浓度对Fenton试剂去除多环芳烃的影响8
2.2.2 Fe2+添加比率对Fenton试剂去除多环芳烃的影响9
2.2.3 反应时间对Fenton试剂去除多环芳烃的影响9
2.2.4 土水比对Fenton试剂去除多环芳烃的影响10
2.2.5 pH对Fenton试剂去除多环芳烃的影响10
3 讨论11
*好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^3^5^1^9^1^6^0^7^2^*
致谢11
参考文献12
表1 四种PAHs的理化性质4
表2 实验药剂的调制方法5
表3 土壤样品的理化性质5
表4 pH为3.0~4.0时不同水土比所需的10%柠檬酸添加量6
表5 四种PAHs的标准曲线回归方程及相关系数8
图1 H202浓度对PAHs去除率的影响9
图2 Fe2+添加比率对PAHs去除率的影响10
图3 反应时间对PAHs去除率的影响10
图4 土水比对PAHs去除率的影响10
图5 pH对PAHs去除率的影响10 Fenton试剂对土壤中多环芳烃的降解
引言
引言
近年来的大量调查研究表明，空气、土壤、水体及生物体等都受到了PAHs的污染。作为一种全球性的环境污染物，PAHs因其分布广、稳定性强、生物富集率高、致癌性强，而对环境和人类健康构成极大的威胁，引起各国环境科学家的极大关注[1]。
PAHs是指含有两个以上苯环的碳氢化合物，它广泛存在于自然界，种类达100多种，大部分PAHs具有较强的致癌性和致突变性，并证实还具有环境激素的作用。因此PAHs在环境中的分布及其对人体健康潜在的威胁已引起世界各国的高度重视。美国国家环保局（EPA）将16种PAHs列为优先污染物，分别为萘、苊、苊烯、芴、蒽、菲、荧蒽、芘、苯并(a)蒽,苯并(b)荧蒽,苯并(k)荧蒽,苯并(a)芘,茚并(1,2,3cd)，二苯并(a,h)蒽,苯并(ghi)[2]。这类物质由于水溶性差,对微生物生长有抑制作用,再加上其特殊而稳定的环状结构,使其难以被生物利用[3]，因而它们在环境中呈不断累积的趋势。近年来，我国土壤多环芳烃污染日益严重，去除或减少土壤多环芳烃的修复技术的研究是当今环境科学和工程技术领域的研究热点和难点。有研究结果表明，在处理水体有机污染物中应用广泛的Fenton试剂有望应用于土壤有机污染处理，但有关工作尚在起步阶段。
Fenton试剂的研究至今已有120多年的历史。早在19世纪90年代，化学家H.J. Fenton通过研究发现，在酸性条件下（pH 3.0～4.0），过氧化氢（H2O2）与含有亚铁离子的溶液按一定比例混合后具有极强的氧化性，Fenton试剂也由此得名。
1894年法国科学家Fenton首次报道指出在Fe2+的催化作用下H2O2具有氧化酒石酸的能力，随后的大量的研究也表明，H2O2与Fe2+的结合（即Fenton试剂）对多种有机化合物都有较好的氧化降解效果[46]。1964年Eisenhouse首次开发了Fenton试剂在水处理中有机物的氧化降解的应用，其主要机理是通过H2O2产生OH而对化合物进行氧化，特别适用于处理一些难以控制或对生物有毒性的工业废水的处理。同年，H.R. Ewasenhouser开创了Fenton试剂在环境污染物处理中应用的先例，之后Fenton试剂用于苯酚废水和烷基苯废水的处理研究也取得了一定的成果[1]。Fenton试剂也由此备受人们的关注[7]。
Fenton试剂主要的反应机理是通过H2O2产生羟基自由基（OH）而对化合物进行氧化，适用于处理某些具有生物毒性且难处理的工业废水。但是Fenton氧化法还存在H2O2利用率低的问题，因此，人们探索用紫外光、可见光、超声波、草酸盐等手段来促进高级氧化的进程，以加快Fenton反应速率和提高氧化降解效率从而降低成本。如今，Fenton法已经从普通Fenton法发展到类Fenton法。目前，典型的类Fenton法主要为UV/Fenton法和UV/草酸铁络合物/H2O2法等。如何进一步提高Fenton试剂降解环境中有机污染物速度和效率是Fenton试剂广泛应用于环境污染治理方面的关键因素，因此其引起了愈来愈多国内外学者的重视。
何丹凤等[1]研究比较了Fenton试剂法、UV/Fenton法和UV/草酸铁/H2O2法对水体中PAHs的降解效率，结论表明这3种Fenton氧化法均能有效的去除水体中的PAHs，且去除率均可达到80%以上。唐婧等[8]研究结果也显示，Fenton试剂氧化法能有效降解水中的菲和芘，且对两种PAHs的降解率均能达到90%以上，同时其降解效率受Fe2+、H2O2的用量、初始pH值、反应温度、反应时间等因素的影响。杜勇超等[9]证实类Fenton试剂可以有效降解土壤中的PAHs，其研究结果表明，在H2O2浓度为0.5 molL1，Fe(NO3)3浓度为0.1 molL1，土水比为1:3，反应时间为30 min，加入环糊精（HPCD）浓度为0.5 molL1时为类Fenton降解土壤中PAHs的最佳条件。还有研究表明，Fenton试剂可应用于受PAHs污染的土壤环境基质（土壤、污泥和沉积物样品）的修复，且Fenton处理效率依赖于有机碳含量等基质的特点和PAHs的有效性。因此，可用类Fenton氧化法修复受PAHs污染的环境土壤。
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