电致化学发光纳米材料的制备
介孔二氧化硅纳米颗粒具有包裹量大、内外表面易修饰、介孔孔径可调、生物相容性好及热力学稳定性高等诸多优点，在当前许多领域有着广泛的应用前景。电致化学发光具有高的灵敏度、宽的线性范围、强的抗干扰能力、设备简单、操作方便等优点，基于这些优点，电致化学发光已经广泛应用于临床诊断、食品分析、环境保护、生物技术及生物芯片的等研究领域。本文探索了不同浓度CTAB（十六烷基三甲基硅烷）对介孔硅纳米颗粒孔径的影响，此外，还考察了硅表面的氨基化（APTES，3-氨丙基三氧乙基硅烷）水平对其表面修饰ECL分子（钌联吡啶）的影响。实验结果表明介孔纳米硅材料合成过程中，CTAB浓度、APTES及Ru(bpy)32+的量，对于介孔纳米硅材料的修饰、负载，以及电化学发光性能有比较大的影响。最终，我们筛选出了最佳的纳米材料制备条件。
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
1实验部分3
1.1仪器和试剂 3
1.2实验方法 4
1.2.1介孔氧化硅纳米材料的制备4
1.2.2 ECL纳米粒子的制备及表征4
2 结果与分析4
2.1实验原理 4
2.2介孔二氧化硅纳米粒子的表征4
2.3 APTES修饰过的氧化硅纳米粒子FTIR表征 6
2.4 介孔纳米材料Ru(bpy)32+测定体系中不同电极上的电化学发光行为 7
2.5 CTAB浓度对电化学发光的响应 7
2.6 APTES浓度对电化学发光的响应 9
2.7 Ru(bpy)32+浓度的优化 9
3结论与展望 10
3.1结论 10
3.2展望 10
致谢11
参考文献11
电致化学发光纳米材料的制备
引言
电致化学发光（Electrogenerated chemiluminescence）,也称电化学发光(Electrochemiluminescence)，简称ECL，是通过电化学反应引起的发光现象。当对含有化学发光 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: &351916072&
物质的体系施加一定的电压或通过一定的电流时，[1]电极氧化还原产物之间或电极氧化还原产物与体系其它共存物质之间发生化学反应并而产生电子激发中间态，当这些不稳定的激发态跃迁到基态时，会出现化学发光信号，而产生的化学发光现象。[2]电致化学发光技术是电化学与化学发光相结合的检测技术，该技术既具有发光与电化学分析的优势，[3]又具有两者所结合的高选择性、高灵敏度、快速分析、低成本、能在复杂的体系中进行在线监测甚至活体分析。[4]电致化学发光生物传感器是一个多学科发展和交叉的产物，结合了分析化学、生命科学、信息科学技术、材料学和纳米科学技术，能够实现对多种生命物质和化学成分进行快速分析追踪。[5]
ECL分析除了具有电化学和化学发光分析的特点，还具有其自身的一些特点，由此，可以概括为以下几点：[6]
①灵敏度高、可检测的线性范围的浓度区间高达几个数量级：ECL反应是在电极表面附近由固液两相组成的扩散层进行的。由于电化学信号的激发，有些反应物在扩散层中可再生，并继续与ECL发光体反应，产生光信号，增加了ECL的灵敏度，可检测痕量的分析物。
②反应可操控性强，时空的可控性好：化学发光反应是在反应物混合过程中发生的，反应易受外界因素的影响。ECL是在电化学的激发下进行的，反应参数如速率和时间等严格受电化学控制。[7]另外，优化电极材料、大小及相对位置也可控制ECL反应的进行。ECL反应可控，降低了检测和捕获发光信号的难度，有利于提高ECL反应的灵敏度。
③仪器设备简单不需要额外的激发光源、分析速度快：电致化学发光反应是在电极表面在线进行的，没有光散射和其他物质发光的干扰，背景信号低，[5]更易于发光信号的检测。
④节约试剂：有些发光试剂如Ru(bpy)32+等反应前后物理和化学性质不变，可固定于电极表面循环使用，有效降低了实验成本。
⑤获得信息多样，应用广泛：通过ECL反应，不仅可得到化学发光信息，还可以获取相应的电化学信息，这有助于反应机理的研究。[6]电致化学发光与一些分离技术的联用，大大拓宽了ECL的检测范围。
所以，ECL经过50年的发展已经成为一种非常高效可靠的分析技术，并在众多科学领域已有广泛的应用。[8]
ECL的体系不同，其发光机理也有差异。研究较多的发光机理有湮灭机理、共反应剂机理和阴极发光机理。[9]这里重点介绍共反应剂机理。
共反应剂是指某些在参与氧化还原反应时产生强的氧化性或还原性中间体的物质，该中间体能与发光物质作用产生激发态分子。在Ru(bpy)32+的ECL体系中，草酸根离子和三丙胺（TPA）是最常用的共反应剂。其中Ru(bpy)32/TPA体系的反应机理为：
Ru(bpy)32+ — e → Ru(bpy)33+
TPA — e → TPA+. → TPA + H+
Ru(bpy)33++ TPA+→ [Ru(bpy)32+]*+ 产物
[Ru(bpy)32+]*→ Ru(bpy)32+ + hv
电致化学发光以其灵敏度高、线性范围宽、仪器设备简单、操作方便、分析快速和容易实现自动化等优点，[10]成为分析化学中一个十分活跃的研究热点。
近年来，随着纳米技术的飞速发展，纳米技术广泛应用于各个研究领域，已成为众多领域研究的热点。基于纳米材料制备技术发展的功能化材料在生物芯片、生物技术、临床诊断以及新型药物载体、[11]药物剂型等方面应用越来越广泛，[12]纳米材料在电致化学发光生物传感器方面得到新的应用，为生物传感器的研究开创了新的局面。[13]电致化学发光生物传感器界面的构建与修饰是制备该传感器的核心和关键步骤。纳米材料作为一种微尺寸的物质构成单元，由于具有独特Kubu效应、小尺寸效应、表面效应及量子隧道效应等使其呈现出许多奇异的物理、化学性能，[9]如纳米粒子的热、光、磁、热、表面活性、光催化、电化学、吸附特性等不同于常规粒子，对纳米粒子还可以进行进一步表面修饰从而获得其他特殊性能。[14]由于各种纳米材料的制备和表征已经日臻成熟，其各种应用研究已成为目前该领域的研究热点之一。[15]当将纳米粒子具有独特的催化性能、电化学性能、光化学性能等应用于电致化学发光研究领域时，必然对电致化学发光研究的发展带来巨大的影响。[16]它对于生物传感器界面的构建和修饰具有优良的性能，是目前该研究领域的焦点之一。
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
1实验部分3
1.1仪器和试剂 3
1.2实验方法 4
1.2.1介孔氧化硅纳米材料的制备4
1.2.2 ECL纳米粒子的制备及表征4
2 结果与分析4
2.1实验原理 4
2.2介孔二氧化硅纳米粒子的表征4
2.3 APTES修饰过的氧化硅纳米粒子FTIR表征 6
2.4 介孔纳米材料Ru(bpy)32+测定体系中不同电极上的电化学发光行为 7
2.5 CTAB浓度对电化学发光的响应 7
2.6 APTES浓度对电化学发光的响应 9
2.7 Ru(bpy)32+浓度的优化 9
3结论与展望 10
3.1结论 10
3.2展望 10
致谢11
参考文献11
电致化学发光纳米材料的制备
引言
电致化学发光（Electrogenerated chemiluminescence）,也称电化学发光(Electrochemiluminescence)，简称ECL，是通过电化学反应引起的发光现象。当对含有化学发光 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: &351916072&
物质的体系施加一定的电压或通过一定的电流时，[1]电极氧化还原产物之间或电极氧化还原产物与体系其它共存物质之间发生化学反应并而产生电子激发中间态，当这些不稳定的激发态跃迁到基态时，会出现化学发光信号，而产生的化学发光现象。[2]电致化学发光技术是电化学与化学发光相结合的检测技术，该技术既具有发光与电化学分析的优势，[3]又具有两者所结合的高选择性、高灵敏度、快速分析、低成本、能在复杂的体系中进行在线监测甚至活体分析。[4]电致化学发光生物传感器是一个多学科发展和交叉的产物，结合了分析化学、生命科学、信息科学技术、材料学和纳米科学技术，能够实现对多种生命物质和化学成分进行快速分析追踪。[5]
ECL分析除了具有电化学和化学发光分析的特点，还具有其自身的一些特点，由此，可以概括为以下几点：[6]
①灵敏度高、可检测的线性范围的浓度区间高达几个数量级：ECL反应是在电极表面附近由固液两相组成的扩散层进行的。由于电化学信号的激发，有些反应物在扩散层中可再生，并继续与ECL发光体反应，产生光信号，增加了ECL的灵敏度，可检测痕量的分析物。
②反应可操控性强，时空的可控性好：化学发光反应是在反应物混合过程中发生的，反应易受外界因素的影响。ECL是在电化学的激发下进行的，反应参数如速率和时间等严格受电化学控制。[7]另外，优化电极材料、大小及相对位置也可控制ECL反应的进行。ECL反应可控，降低了检测和捕获发光信号的难度，有利于提高ECL反应的灵敏度。
③仪器设备简单不需要额外的激发光源、分析速度快：电致化学发光反应是在电极表面在线进行的，没有光散射和其他物质发光的干扰，背景信号低，[5]更易于发光信号的检测。
④节约试剂：有些发光试剂如Ru(bpy)32+等反应前后物理和化学性质不变，可固定于电极表面循环使用，有效降低了实验成本。
⑤获得信息多样，应用广泛：通过ECL反应，不仅可得到化学发光信息，还可以获取相应的电化学信息，这有助于反应机理的研究。[6]电致化学发光与一些分离技术的联用，大大拓宽了ECL的检测范围。
所以，ECL经过50年的发展已经成为一种非常高效可靠的分析技术，并在众多科学领域已有广泛的应用。[8]
ECL的体系不同，其发光机理也有差异。研究较多的发光机理有湮灭机理、共反应剂机理和阴极发光机理。[9]这里重点介绍共反应剂机理。
共反应剂是指某些在参与氧化还原反应时产生强的氧化性或还原性中间体的物质，该中间体能与发光物质作用产生激发态分子。在Ru(bpy)32+的ECL体系中，草酸根离子和三丙胺（TPA）是最常用的共反应剂。其中Ru(bpy)32/TPA体系的反应机理为：
Ru(bpy)32+ — e → Ru(bpy)33+
TPA — e → TPA+. → TPA + H+
Ru(bpy)33++ TPA+→ [Ru(bpy)32+]*+ 产物
[Ru(bpy)32+]*→ Ru(bpy)32+ + hv
电致化学发光以其灵敏度高、线性范围宽、仪器设备简单、操作方便、分析快速和容易实现自动化等优点，[10]成为分析化学中一个十分活跃的研究热点。
近年来，随着纳米技术的飞速发展，纳米技术广泛应用于各个研究领域，已成为众多领域研究的热点。基于纳米材料制备技术发展的功能化材料在生物芯片、生物技术、临床诊断以及新型药物载体、[11]药物剂型等方面应用越来越广泛，[12]纳米材料在电致化学发光生物传感器方面得到新的应用，为生物传感器的研究开创了新的局面。[13]电致化学发光生物传感器界面的构建与修饰是制备该传感器的核心和关键步骤。纳米材料作为一种微尺寸的物质构成单元，由于具有独特Kubu效应、小尺寸效应、表面效应及量子隧道效应等使其呈现出许多奇异的物理、化学性能，[9]如纳米粒子的热、光、磁、热、表面活性、光催化、电化学、吸附特性等不同于常规粒子，对纳米粒子还可以进行进一步表面修饰从而获得其他特殊性能。[14]由于各种纳米材料的制备和表征已经日臻成熟，其各种应用研究已成为目前该领域的研究热点之一。[15]当将纳米粒子具有独特的催化性能、电化学性能、光化学性能等应用于电致化学发光研究领域时，必然对电致化学发光研究的发展带来巨大的影响。[16]它对于生物传感器界面的构建和修饰具有优良的性能，是目前该研究领域的焦点之一。
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