ptcoc催化剂的制备及其对乙醇催化氧化的性能研究【字数：8686】
直接醇类燃料电池作为近年来人类应对资源短缺、环境污染的新型清洁能量转换系统，可以通过电化学反应直接将燃料中的吉布斯自由能部分转化为电能，其效率可以达到80%。且系统内没有机械运转部分，故不会产生噪音污染。加上产物清洁、启动快等优点，受到了学术界和工业界的广泛关注。本论文目标为制备乙醇燃料电池的高性能阳极铂基催化剂，试图通过调整控制催化剂的几何结构形貌、载体、金属组分、晶面，以及通过表面电化学优化方法等手段，合成了兼具有较高活性和稳定性的PtCo/C乙醇燃料电池阳极催化剂，通过透射电子显微镜（TEM）、X射线粉末衍射仪（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等的测试表征手法对催化剂的组成和微观粒子形貌及结构进行了研究，并对催化剂催化乙醇氧化的性能进行了研究。在相同Pt载量下Pt/C、PtCo/C的正向峰电流分别为0.4mA和1.5mA，PtCo/C电极上的阳极峰电流是Pt/C的3.7倍。计时电流法中1000 s时PtCo/C电流密度是Pt/C的2.3倍。在计时电位试验中，催化剂的稳定时间PtCo/C > Pt/C，说明催化剂的抗毒性也与此趋势相同。可见，PtCo/C的活性和稳定性是优于Pt/C催化剂的。总之，所合成的PtCo/C具有更高的电催化性能。
目录
1.引言.........................................................................................................1
1.1燃料电池的结构和工作原理 2
1.2直接乙醇燃料电池阳极催化剂概述 5
1.2.1 Pt基阳极催化剂 5
1.2.2 非Pt基及非金属阳极催化剂 8
1.3本文主要研究内容 9
2.实验过程与原理 10
2.1实验试剂及设备 10
2.1.1实验试剂 10
2.1.2实验设备 11
2.2催化剂及电极的制备 11
2.2.1催化剂的制备 11
2.2.2电极的制备 11
2.3材料表征技术 12
2.4材料电化学性能测试 13
3.CoPt/C催化剂及电极的测试及 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ￥351916072$
性能研究 14
3.1物相分析 14
3.2催化剂的电化学表征 16
4.小结与讨论 20
参考文献 21
致谢 23
1.引言
近年来，在人们对清洁可再生能源的探索中，直接醇类燃料电池所具有的效率高、低噪音、无污染、启动快等优点，受到了学术界和工业界的广泛关注。尤其是在交通运输、便携式和固定式发电设备等领域的商业化应用具有很广泛的前景，对全球能源可持续供应和环境清洁的问题有缓解和改善的作用。
人类社会得以生存和发展的物质基础从始至终都是能源，随着不同生产活动的进行，尤其是国家工业化、城镇化的不断发展，促使了能源探索与发展。传统不可再生化石燃料并非可持续的选择，随着煤、石油、天然气等非再生能源日渐枯竭，伴随着在环境问题日益严重的现代人类社会,清洁的可再生新能源成为了人类探索的主要方向[1]。同时，在世界范围内，纳米科学在清洁能源技术方面发展迅速，对新能源的产生和存储产生了深远的影响。
现阶段，阻碍各种燃料电池投入商业化大规模应用的主要症结仍旧是原材料的可持续性获得，运转成本与催化剂的成本、活性及寿命问题。尤其是阳极电催化剂催化活性较差，易被毒化寿命短，是影响直接液体燃料电池性能的关键问题。从催化剂的设计方面来说，主要可以通过结构效应和电子效应来提高催化剂的性能。
DAFC的理想催化剂是铂（Pt）。作为一种过渡金属，铂基贵金属纳米材料具有优异的光学、电学和催化性能，研究结果显示铂（Pt）催化剂对醇类的电催化活性好，并且贵金属铂的化学性质稳定，能够在酸性介质中表现出良好的稳定性。然而醇类的不完全氧化所产生的中间产物会牢牢地吸附在催化剂表面，催化剂催化氧化活性的降低导致催化剂寿命减短。单金属Pt在催化过程中却极易失活，于是研究人员后续又开发了二元、三元甚至多元等一系列Pt基催化剂。除了Pt合金，Pt与金属氧化物形成的复合催化剂组合也能显著提高醇类的电催化能力。当Pt与另一种或几种廉价的过渡金属形成合金时，不仅可以很大程度的提高催化剂的性能，Pt含量的减少还可以有效地控制催化剂的成本。
析氢反应和醇氧化反应是新一代可持续能源能量转换装置中的重要反应。用氢或有机小分子供给的燃料电池独立于常规，是能够代替传统燃料热能发电装置，直接将化学能转化为电能的能源转换装置。直接醇类燃料电池(DAFC)不仅不受卡诺循环的限制，从而能够具有很高的能量转换效率，并且不需要热机的高温燃烧和传动装置，反应温度低、成本低廉[2]，其可持续且稳定的燃料来源和低的有害气体排放的特点在便携式电子设备、汽车动力系统和航空航天领域显示出巨大的发展前景[3,4]。
直接甲醇燃料电池（DMFCs）通过甲醇在电极上发生反应，直接将化学能转化为电能，消除了复杂的甲醇重整制氢的过程。具有重量轻、结构紧凑、储运方便、燃料来源丰富等优势。但是在实用化的过程中,甲醇电氧化速率相对较慢,并且由于甲醇在阳极的氧化反应的中间产物的产生和吸附过程是一种自中毒过程，氧化过电位高，使得实际电压远低于计算值，相较于其他类型的燃料电池有着过高的损耗[5]。综上所述与直接甲醇燃料电池(DMFC)相比，直接乙醇燃料电池（DEFC）凭借无毒性，成本低且易操作的特点，成为当今最被看好的能源之一。相比较于氢气和甲醇，乙醇作为一种常见的液体燃料，易于控制、储存和运输，具有高理论比能量密度（8 kWh?kg1，6.32 kWh?L1）和较低的毒性[6]。在技术上，它的生产来源广泛，可以是各种农产品，可再生又环保，既方便又经济。但是燃料电池在实际应用中化学反应的势垒较高，使得其动力学过程非常缓慢[7]，因此发展高活性、高选择性以及高稳定性催化剂，提高燃料电池效率，从而提高能源利用率、解决能源问题的重要手段。
纳米材料本身具有的特殊的小尺寸效应、表面效应和宏观量子隧道效应，使得它们往往会表现出一些常规的传统材料所不具备的特殊的优秀的物理和化学特性，它具有的特殊的催化、磁化、光学和电学性质，在燃料电池组成中有很好的催化效果，于是被用来解决能源和环境问题的挑战。这也是在过去几十年中，纳米科技的研究成为热门研究领域的原因。
燃料电池的结构和工作原理
燃料电池是一种根据电化学原理，将化学能转化为电能的高效清洁体系[8]，这种转化主要是通过氧化还原反应来实现的。由于燃料电池是通过电化学反应把燃料的化学能中的吉布斯自由能部分转换成电能，不受卡诺循环效应的限制，因此效率高达80%以上；另外，燃料电池所用的燃料为氢气或短链有机小分子，和助燃剂氧气作为原料，与此同时系统中没有机械传动部件，于是不存在噪声及有害气体的排放，因此燃料电池成为有发展前途的动力能源转换装置。图1.1是燃料电池的简单结构示意图，可知燃料电池的发电原理和其他电化学电池的类似，主要由多孔结构的阳极（Anode）、阴极（Cathode）厚度一般为200500 mm，电解质以及完成电荷连续传输的外部电路四个部分构成。
目录
1.引言.........................................................................................................1
1.1燃料电池的结构和工作原理 2
1.2直接乙醇燃料电池阳极催化剂概述 5
1.2.1 Pt基阳极催化剂 5
1.2.2 非Pt基及非金属阳极催化剂 8
1.3本文主要研究内容 9
2.实验过程与原理 10
2.1实验试剂及设备 10
2.1.1实验试剂 10
2.1.2实验设备 11
2.2催化剂及电极的制备 11
2.2.1催化剂的制备 11
2.2.2电极的制备 11
2.3材料表征技术 12
2.4材料电化学性能测试 13
3.CoPt/C催化剂及电极的测试及 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ￥351916072$
性能研究 14
3.1物相分析 14
3.2催化剂的电化学表征 16
4.小结与讨论 20
参考文献 21
致谢 23
1.引言
近年来，在人们对清洁可再生能源的探索中，直接醇类燃料电池所具有的效率高、低噪音、无污染、启动快等优点，受到了学术界和工业界的广泛关注。尤其是在交通运输、便携式和固定式发电设备等领域的商业化应用具有很广泛的前景，对全球能源可持续供应和环境清洁的问题有缓解和改善的作用。
人类社会得以生存和发展的物质基础从始至终都是能源，随着不同生产活动的进行，尤其是国家工业化、城镇化的不断发展，促使了能源探索与发展。传统不可再生化石燃料并非可持续的选择，随着煤、石油、天然气等非再生能源日渐枯竭，伴随着在环境问题日益严重的现代人类社会,清洁的可再生新能源成为了人类探索的主要方向[1]。同时，在世界范围内，纳米科学在清洁能源技术方面发展迅速，对新能源的产生和存储产生了深远的影响。
现阶段，阻碍各种燃料电池投入商业化大规模应用的主要症结仍旧是原材料的可持续性获得，运转成本与催化剂的成本、活性及寿命问题。尤其是阳极电催化剂催化活性较差，易被毒化寿命短，是影响直接液体燃料电池性能的关键问题。从催化剂的设计方面来说，主要可以通过结构效应和电子效应来提高催化剂的性能。
DAFC的理想催化剂是铂（Pt）。作为一种过渡金属，铂基贵金属纳米材料具有优异的光学、电学和催化性能，研究结果显示铂（Pt）催化剂对醇类的电催化活性好，并且贵金属铂的化学性质稳定，能够在酸性介质中表现出良好的稳定性。然而醇类的不完全氧化所产生的中间产物会牢牢地吸附在催化剂表面，催化剂催化氧化活性的降低导致催化剂寿命减短。单金属Pt在催化过程中却极易失活，于是研究人员后续又开发了二元、三元甚至多元等一系列Pt基催化剂。除了Pt合金，Pt与金属氧化物形成的复合催化剂组合也能显著提高醇类的电催化能力。当Pt与另一种或几种廉价的过渡金属形成合金时，不仅可以很大程度的提高催化剂的性能，Pt含量的减少还可以有效地控制催化剂的成本。
析氢反应和醇氧化反应是新一代可持续能源能量转换装置中的重要反应。用氢或有机小分子供给的燃料电池独立于常规，是能够代替传统燃料热能发电装置，直接将化学能转化为电能的能源转换装置。直接醇类燃料电池(DAFC)不仅不受卡诺循环的限制，从而能够具有很高的能量转换效率，并且不需要热机的高温燃烧和传动装置，反应温度低、成本低廉[2]，其可持续且稳定的燃料来源和低的有害气体排放的特点在便携式电子设备、汽车动力系统和航空航天领域显示出巨大的发展前景[3,4]。
直接甲醇燃料电池（DMFCs）通过甲醇在电极上发生反应，直接将化学能转化为电能，消除了复杂的甲醇重整制氢的过程。具有重量轻、结构紧凑、储运方便、燃料来源丰富等优势。但是在实用化的过程中,甲醇电氧化速率相对较慢,并且由于甲醇在阳极的氧化反应的中间产物的产生和吸附过程是一种自中毒过程，氧化过电位高，使得实际电压远低于计算值，相较于其他类型的燃料电池有着过高的损耗[5]。综上所述与直接甲醇燃料电池(DMFC)相比，直接乙醇燃料电池（DEFC）凭借无毒性，成本低且易操作的特点，成为当今最被看好的能源之一。相比较于氢气和甲醇，乙醇作为一种常见的液体燃料，易于控制、储存和运输，具有高理论比能量密度（8 kWh?kg1，6.32 kWh?L1）和较低的毒性[6]。在技术上，它的生产来源广泛，可以是各种农产品，可再生又环保，既方便又经济。但是燃料电池在实际应用中化学反应的势垒较高，使得其动力学过程非常缓慢[7]，因此发展高活性、高选择性以及高稳定性催化剂，提高燃料电池效率，从而提高能源利用率、解决能源问题的重要手段。
纳米材料本身具有的特殊的小尺寸效应、表面效应和宏观量子隧道效应，使得它们往往会表现出一些常规的传统材料所不具备的特殊的优秀的物理和化学特性，它具有的特殊的催化、磁化、光学和电学性质，在燃料电池组成中有很好的催化效果，于是被用来解决能源和环境问题的挑战。这也是在过去几十年中，纳米科技的研究成为热门研究领域的原因。
燃料电池的结构和工作原理
燃料电池是一种根据电化学原理，将化学能转化为电能的高效清洁体系[8]，这种转化主要是通过氧化还原反应来实现的。由于燃料电池是通过电化学反应把燃料的化学能中的吉布斯自由能部分转换成电能，不受卡诺循环效应的限制，因此效率高达80%以上；另外，燃料电池所用的燃料为氢气或短链有机小分子，和助燃剂氧气作为原料，与此同时系统中没有机械传动部件，于是不存在噪声及有害气体的排放，因此燃料电池成为有发展前途的动力能源转换装置。图1.1是燃料电池的简单结构示意图，可知燃料电池的发电原理和其他电化学电池的类似，主要由多孔结构的阳极（Anode）、阴极（Cathode）厚度一般为200500 mm，电解质以及完成电荷连续传输的外部电路四个部分构成。
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