功能化纳米Fe3O4的制备及其对重金属离子污染水体的修复研究
功能化纳米Fe3O4的制备及其对重金属离子污染水体的修复研究[20200411154806]
摘 要
采用表面改性剂氨缩络合剂EDTA对纳米磁性Fe3O4粒子进行表面改性，可以制备出Fe3O4-EDTA复合粒子，这种粒子能够螯合金属离子，甚至放射性核素离子，改性后的Fe3O4-EDTA纳米复合纳米粒子表现出良好重金属离子络合性能，具有较强的应用前景。本文侧重在两个方面进行探讨分析，一方面优化Fe3O4-EDTA纳米复合材料的制备条件，实验结果表明：当溶液的pH值在10左右、溶液温度在70℃附近时，能达到最佳的络合效果，而EDTA的浓度对其影响较为复杂。实验中，我们以Fe3O4-EDTA复合粒子对Pb2+离子的吸附程度间接表征Fe3O4-EDTA复合纳米粒子的吸附性能。另一方面，我们探讨了Fe3O4-EDTA复合纳米粒子在不同的外界条件下，对重金属离子的吸附效果。考察了溶液温度T、溶液pH值、Fe3O4-EDTA复合纳米粒子使用量对吸附效果的影响。实验发现，高温有助于Fe3O4-EDTA复合纳米粒子对重金属离子的吸附，而且温度越高，吸附效果越好；而溶液的pH值对其吸附效果影响最大，Fe3O4-EDTA复合纳米粒子在碱性溶液中对重金属离子的吸附效果最高，当溶液的pH值达到8.5时，其吸附百分比就达到95%，而且碱性越强，吸附越完全；当我们不断提高Fe3O4-EDTA复合纳米粒子的使用量时，发现其对Pb2+离子的吸附程度也越来越完全。
*查看完整论文请 +Q: 3 5 1 9 1 6 0 7 2
关键字:Fe3O4-EDTA制备条件吸附条件吸附程度
目 录
1. 前言 1
1.1纳米Fe3O4粒子的制备 1
1.1.1纳米Fe3O4的制作方法 1
1.2制备纳米磁性Fe304-EDTA复合粒子 2
1.2.1纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子的制备方法 2
1.2.2纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子的制备原理 3
1.2.3纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子对重金属离子的吸附原理 3
1.3 Fe3O4-EDTA粒子在城市垃圾焚烧飞灰中重金属元素吸附应用 4
1.3.1自然水中的重金属离子的污染对人体的危害 4
1.3.2焚烧飞灰中的重金属 5
1.3.3焚烧飞灰中的重金属的浸提方法 6
2.实验部分 7
2.1仪器与试剂 7
2.1.1主要仪器 7
2.1.2主要试剂 7
2.2实验方法 7
2.2.1纳米四氧化三铁的制备 7
2.2.2磁性纳米Fe304-EDTA的制备 8
2.2.3 配制标准溶液 8
2.2.4 吸附实验 8
2.2.5焚烧飞灰中的重金属的浸取和吸附 8
2.2.6重金属离子的测定方法 8
3. 结果与讨论 9
3.1磁性纳米Fe3O4-EDTA的制备条件的优化 9
3.1.1溶液的pH值对纳米Fe3O4-EDTA的影响 9
3.1.2溶液的温度T对纳米Fe3O4-EDTA的影响 11
3.1.3 Fe3O4-EDTA的X射线衍射分析 12
3.1.4溶液中EDTA的浓度对纳米Fe3O4-EDTA的影响 13
3.2磁性纳米Fe3O4-EDTA的吸附条件的优化 13
3.2.1纳米Fe3O4-EDTA的加入量对Pb2+吸附的影响 13
3.2.2纳米Fe3O4-EDTA的吸附效果与吸附时间的关系 14
3.2.3溶液的pH值对Fe3O4-EDTA吸附性能的影响 15
3.2.4溶液的温度对Fe3O4-EDTA吸附性能的影响 16
3.3磁性纳米Fe3O4-EDTA在浸出灰飞中重金属离子的应用 17
4. 结论 19
参考文献 21
致谢 22
1.2.前言
1.1纳米Fe3O4粒子的制备
纳米Fe3O4是一种重要的尖晶石型铁氧体[1]，属立方晶系，具有反尖晶石结构，具有优良的磁学特征[2]，纳米Fe3O4比表面积比较高、颗粒粒径较小，制作工艺安全简单，物理化学性质稳定，具有较好的生物相容性。因此，纳米Fe3O4在磁存储材料、微波吸收、特种涂料、催化剂及生物工程等方面在生物分离、靶向物、肿瘤磁热疗以及免疫检测、污水处理、磁多功能复合材料等领域具有很广泛的应用[3-8]。由于纳米Fe3O4拥有这些特殊的物理化学特性，纳米Fe3O4材料被应用到越来越多的领域中去，近些年来，制备纳米Fe3O4的方法，纳米Fe3O4性能等得到越来越深入的研究，其广阔的应用前景也吸引了越来越多的研究人员投入进去，具有较好的市场应用前景。
1.1.1纳米Fe3O4的制作方法
磁性纳米Fe3O4颗粒的制备方法有很多，如：沉淀法、微乳液法、水热法及高温热分解法、气溶胶法及趋磁细菌合成法[9]。
1.1.1.1沉淀法
共沉淀法是一种常用的制备纳米磁性Fe3O4颗粒的方法。依据的原理为：
Fe2++Fe3++8OH-=Fe3O4+4H2O
用FeSO4·7H2O与FeCl3·6H2O以一定的比例混合，使用过量的NH3·H2O或NaOH作为沉淀剂，控制溶液的温度、pH值，添加一定量的强还原剂亚硫酸钠，达到保护作用，在一定的温度、酸碱度下，采用超声波震荡催化，最后进行高速离心分离，过滤、洗涤、干燥、研磨，就可以获得粒径小、分布窄的纳米级Fe3O4。
这种方法的优点是：实验操作简单方便、实验反应条件温和容易控制，实验制备生成的纳米Fe3O4颗粒纯度较高。
这种方法的缺点是：Fe3O4颗粒的粒径较难控制，制得的纳米Fe3O4颗粒易结团，性质不稳定，除此以外，其磁性性能也不能得到保证。
1.1.1.2微乳液法
微乳液法相对于化学沉淀法而言，主要是引入了表面活性剂、助溶剂，这样溶液各个相之间就可以形成稳定的体系。这种方法制得的纳米Fe3O4颗粒的粒径大小可以得到一定程度上的保证。而且微乳法实验操作简单，易于控制。这种方法的缺点是：制备的Fe3O4颗粒晶型多样，窗口太大，其性能不能获得稳定的性能。
1.1.1.3水热法
水热法是用水为媒介，在高温、高压条件的反应获得纳米Fe3O4，这种方法可以获得较好的粒径控制和较纯的纳米颗粒，而且能够获得较为成熟的晶型。这种方法较前两种方法而言，实验的原料较简单易得，价格便宜，因此，生产制作纳米Fe3O4成本较低，但是水热法的实验条件苛刻，需要高温、高压，一般在反应釜中进行。这种方法一般是工业生产纳米Fe3O4，而实验室小批量制作，一般不采用这种方法。
1.1.1.4高温热分解法
高温热分解法是将铁驱体进行高温分解，继而产生铁原子，铁原子继续生成铁纳米级颗粒，将铁颗粒进行氧化，并且控制氧化程度就可以得到纳米级氧化铁。这种方法的优点是：制得的纳米颗粒晶型好、粒径可控，拥有较稳定的性能。
1.2制备纳米磁性Fe304-EDTA复合粒子
1.2.1纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子的制备方法
用表面改性剂氨缩络合剂EDTA对纳米磁性Fe3O4粒子进行表面改性，可以制备出Fe3O4-EDTA复合粒子，这种粒子能够螯合金属离子，甚至放射性核素离子，具有较强的应用前景[12]。纳米磁性Fe3O4粒子与氨基络合剂EDTA是以化学键络合的，经过络合表面改性，纳米磁性Fe3O4-EDTA复合纳米粒子可以对重金属离子进行有效地吸附。影响纳米磁性Fe3O4-EDTA复合纳米粒子性能的因素很多，包括：纳米磁性Fe3O4与氨基络合剂EDTA反应时的温度T、溶液的PH值、溶液中EDTA的浓度C、沉淀剂的种类以及老化的时间等等。
纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子是用乙二胺四乙酸二钠（NaH2Y·2H2O)，与纳米磁性Fe3O4粒子进行反应，控制反应的温度、溶液的pH值、反应的时间，在超声环境下用磁力搅拌器不断搅拌。一定时间后，进行离心分离。冲洗、干燥、研磨，获得纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子纳米级颗粒。采用氨缩络合剂EDTA对纳米磁性Fe3O4粒子进行表面改性，可以制备出Fe3O4-EDTA复合粒子，这种粒子能够螯合金属离子，甚至放射性核素离子，同时，这种粒子具有较好的抗氧化性，与纳米Fe3O4相比，其磁性没有明显变化，因此，具有较强的应用前景。改性后的Fe3O4-EDTA纳米复合纳米粒子表现出良好重金属离子络合性能。
摘 要
采用表面改性剂氨缩络合剂EDTA对纳米磁性Fe3O4粒子进行表面改性，可以制备出Fe3O4-EDTA复合粒子，这种粒子能够螯合金属离子，甚至放射性核素离子，改性后的Fe3O4-EDTA纳米复合纳米粒子表现出良好重金属离子络合性能，具有较强的应用前景。本文侧重在两个方面进行探讨分析，一方面优化Fe3O4-EDTA纳米复合材料的制备条件，实验结果表明：当溶液的pH值在10左右、溶液温度在70℃附近时，能达到最佳的络合效果，而EDTA的浓度对其影响较为复杂。实验中，我们以Fe3O4-EDTA复合粒子对Pb2+离子的吸附程度间接表征Fe3O4-EDTA复合纳米粒子的吸附性能。另一方面，我们探讨了Fe3O4-EDTA复合纳米粒子在不同的外界条件下，对重金属离子的吸附效果。考察了溶液温度T、溶液pH值、Fe3O4-EDTA复合纳米粒子使用量对吸附效果的影响。实验发现，高温有助于Fe3O4-EDTA复合纳米粒子对重金属离子的吸附，而且温度越高，吸附效果越好；而溶液的pH值对其吸附效果影响最大，Fe3O4-EDTA复合纳米粒子在碱性溶液中对重金属离子的吸附效果最高，当溶液的pH值达到8.5时，其吸附百分比就达到95%，而且碱性越强，吸附越完全；当我们不断提高Fe3O4-EDTA复合纳米粒子的使用量时，发现其对Pb2+离子的吸附程度也越来越完全。
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关键字:Fe3O4-EDTA制备条件吸附条件吸附程度
目 录
1. 前言 1
1.1纳米Fe3O4粒子的制备 1
1.1.1纳米Fe3O4的制作方法 1
1.2制备纳米磁性Fe304-EDTA复合粒子 2
1.2.1纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子的制备方法 2
1.2.2纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子的制备原理 3
1.2.3纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子对重金属离子的吸附原理 3
1.3 Fe3O4-EDTA粒子在城市垃圾焚烧飞灰中重金属元素吸附应用 4
1.3.1自然水中的重金属离子的污染对人体的危害 4
1.3.2焚烧飞灰中的重金属 5
1.3.3焚烧飞灰中的重金属的浸提方法 6
2.实验部分 7
2.1仪器与试剂 7
2.1.1主要仪器 7
2.1.2主要试剂 7
2.2实验方法 7
2.2.1纳米四氧化三铁的制备 7
2.2.2磁性纳米Fe304-EDTA的制备 8
2.2.3 配制标准溶液 8
2.2.4 吸附实验 8
2.2.5焚烧飞灰中的重金属的浸取和吸附 8
2.2.6重金属离子的测定方法 8
3. 结果与讨论 9
3.1磁性纳米Fe3O4-EDTA的制备条件的优化 9
3.1.1溶液的pH值对纳米Fe3O4-EDTA的影响 9
3.1.2溶液的温度T对纳米Fe3O4-EDTA的影响 11
3.1.3 Fe3O4-EDTA的X射线衍射分析 12
3.1.4溶液中EDTA的浓度对纳米Fe3O4-EDTA的影响 13
3.2磁性纳米Fe3O4-EDTA的吸附条件的优化 13
3.2.1纳米Fe3O4-EDTA的加入量对Pb2+吸附的影响 13
3.2.2纳米Fe3O4-EDTA的吸附效果与吸附时间的关系 14
3.2.3溶液的pH值对Fe3O4-EDTA吸附性能的影响 15
3.2.4溶液的温度对Fe3O4-EDTA吸附性能的影响 16
3.3磁性纳米Fe3O4-EDTA在浸出灰飞中重金属离子的应用 17
4. 结论 19
参考文献 21
致谢 22
1.2.前言
1.1纳米Fe3O4粒子的制备
纳米Fe3O4是一种重要的尖晶石型铁氧体[1]，属立方晶系，具有反尖晶石结构，具有优良的磁学特征[2]，纳米Fe3O4比表面积比较高、颗粒粒径较小，制作工艺安全简单，物理化学性质稳定，具有较好的生物相容性。因此，纳米Fe3O4在磁存储材料、微波吸收、特种涂料、催化剂及生物工程等方面在生物分离、靶向物、肿瘤磁热疗以及免疫检测、污水处理、磁多功能复合材料等领域具有很广泛的应用[3-8]。由于纳米Fe3O4拥有这些特殊的物理化学特性，纳米Fe3O4材料被应用到越来越多的领域中去，近些年来，制备纳米Fe3O4的方法，纳米Fe3O4性能等得到越来越深入的研究，其广阔的应用前景也吸引了越来越多的研究人员投入进去，具有较好的市场应用前景。
1.1.1纳米Fe3O4的制作方法
磁性纳米Fe3O4颗粒的制备方法有很多，如：沉淀法、微乳液法、水热法及高温热分解法、气溶胶法及趋磁细菌合成法[9]。
1.1.1.1沉淀法
共沉淀法是一种常用的制备纳米磁性Fe3O4颗粒的方法。依据的原理为：
Fe2++Fe3++8OH-=Fe3O4+4H2O
用FeSO4·7H2O与FeCl3·6H2O以一定的比例混合，使用过量的NH3·H2O或NaOH作为沉淀剂，控制溶液的温度、pH值，添加一定量的强还原剂亚硫酸钠，达到保护作用，在一定的温度、酸碱度下，采用超声波震荡催化，最后进行高速离心分离，过滤、洗涤、干燥、研磨，就可以获得粒径小、分布窄的纳米级Fe3O4。
这种方法的优点是：实验操作简单方便、实验反应条件温和容易控制，实验制备生成的纳米Fe3O4颗粒纯度较高。
这种方法的缺点是：Fe3O4颗粒的粒径较难控制，制得的纳米Fe3O4颗粒易结团，性质不稳定，除此以外，其磁性性能也不能得到保证。
1.1.1.2微乳液法
微乳液法相对于化学沉淀法而言，主要是引入了表面活性剂、助溶剂，这样溶液各个相之间就可以形成稳定的体系。这种方法制得的纳米Fe3O4颗粒的粒径大小可以得到一定程度上的保证。而且微乳法实验操作简单，易于控制。这种方法的缺点是：制备的Fe3O4颗粒晶型多样，窗口太大，其性能不能获得稳定的性能。
1.1.1.3水热法
水热法是用水为媒介，在高温、高压条件的反应获得纳米Fe3O4，这种方法可以获得较好的粒径控制和较纯的纳米颗粒，而且能够获得较为成熟的晶型。这种方法较前两种方法而言，实验的原料较简单易得，价格便宜，因此，生产制作纳米Fe3O4成本较低，但是水热法的实验条件苛刻，需要高温、高压，一般在反应釜中进行。这种方法一般是工业生产纳米Fe3O4，而实验室小批量制作，一般不采用这种方法。
1.1.1.4高温热分解法
高温热分解法是将铁驱体进行高温分解，继而产生铁原子，铁原子继续生成铁纳米级颗粒，将铁颗粒进行氧化，并且控制氧化程度就可以得到纳米级氧化铁。这种方法的优点是：制得的纳米颗粒晶型好、粒径可控，拥有较稳定的性能。
1.2制备纳米磁性Fe304-EDTA复合粒子
1.2.1纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子的制备方法
用表面改性剂氨缩络合剂EDTA对纳米磁性Fe3O4粒子进行表面改性，可以制备出Fe3O4-EDTA复合粒子，这种粒子能够螯合金属离子，甚至放射性核素离子，具有较强的应用前景[12]。纳米磁性Fe3O4粒子与氨基络合剂EDTA是以化学键络合的，经过络合表面改性，纳米磁性Fe3O4-EDTA复合纳米粒子可以对重金属离子进行有效地吸附。影响纳米磁性Fe3O4-EDTA复合纳米粒子性能的因素很多，包括：纳米磁性Fe3O4与氨基络合剂EDTA反应时的温度T、溶液的PH值、溶液中EDTA的浓度C、沉淀剂的种类以及老化的时间等等。
纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子是用乙二胺四乙酸二钠（NaH2Y·2H2O)，与纳米磁性Fe3O4粒子进行反应，控制反应的温度、溶液的pH值、反应的时间，在超声环境下用磁力搅拌器不断搅拌。一定时间后，进行离心分离。冲洗、干燥、研磨，获得纳米磁性Fe3O4-EDTA复合粒子纳米级颗粒。采用氨缩络合剂EDTA对纳米磁性Fe3O4粒子进行表面改性，可以制备出Fe3O4-EDTA复合粒子，这种粒子能够螯合金属离子，甚至放射性核素离子，同时，这种粒子具有较好的抗氧化性，与纳米Fe3O4相比，其磁性没有明显变化，因此，具有较强的应用前景。改性后的Fe3O4-EDTA纳米复合纳米粒子表现出良好重金属离子络合性能。
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