掺氮ruag碳纳米管处理水中2,4,6三氯酚(附件)【字数：11817】
摘 要摘 要碳纳米管作为新型碳素纳米材料，以其独特的构造和优越的物理机能成为材料新宠。2，4，6-三氯酚属于卤代芳香族有机化合物，结构稳定不易分解，是水中常见的有毒致癌物质。本文以其为目标污染物，用碳纳米管负载金属Ru/Ag催化剂对其进行液相加氢还原。此次实验先对碳纳米管纯化掺氮，再用浸渍法制备负载金属Ru/Ag的N-MWNCTs催化剂，然后借用电子显微镜（TEM）、X射线衍射仪(XRD)等进行表征，结果显示,碳纳米管表面已成功负载金属Ru与Ag，且氮元素亦成功掺杂于Ru/Ag/N-MWCNTs中。利用Ru/Ag/N-MWCNTs对2，4，6-三氯酚进行催化加氢脱氯处理，同时研究反应条件对处理率的影响。结果表明负载不同配比Ru/Ag于碳纳米管表面，对去除率也有影响，当配比为1:1时对三氯酚去除率较高；催化剂投加量的增多，反应速率增大，但当催化剂投加量达50mg后，催化剂继续增加但对去除效果的影响不再明显；2,4,6-三氯酚低浓度下的去除率很好，当溶液初始浓度上升到30mg/L后，处理效率逐渐降低并且不理想；pH对实验反应的进行影响较为明显，碱性条件下的处理效果好于中性及酸性，但是低浓度下pH影响较小。本实验所制备的Ru/Ag/N-MWCNTs催化剂在实验中可多次使用，证明催化剂具有良好的可回收性。关键词2,4,6-三氯酚；催化加氢脱氯；掺氮碳纳米管；
Keywords: 2,4,6 thrichlorophenol; Hydrodechlorination catalysis; Nitrogen doped carbon nanotubes. 目 录
第一章 绪 论 1
1.1碳纳米管简介 1
1.1.1碳纳米管结构性质及制备 1
1.1.2 碳纳米管负载材料及应用 3
1.1.3碳纳米管负载金属催化剂及其应用 3
1.2 氯代有机化合物对环境的危害 4
1.2.1 环境中氯酚的来源、性质及危害 4
1.2.2 2，4，6三氯酚的污染现状与常见治理方法 6
1.2.3 氯酚类化合物的污染概况 6
1.2.4 2，4，6三氯酚的常见治理方法 7
1.3催化加氢脱氯 8
1.3.1气 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: &351916072&
相催化加氢脱氯反应及其应用 8
1.3.2液相催化剂加氢脱氯反应及影响因素 8
1.4本课题的研究目的、内容及意义 9
第二章 实验内容与步骤 11
2.1实验材料及仪器设备 11
2.2 实验方法 12
2.2.1 检测2,4,6三氯酚的最大波长及绘制标准曲线 12
2.2.2未改性与改性的碳纳米管对2,4,6三氯酚去除效果对比 14
2.2.3多壁碳纳米管负载Ru/Ag金属催化剂的制备 14
2.3催化剂的表征方法介绍 15
2.4 催化加氢脱氯 16
2.4.1 催化加氢脱氯装置 16
2.4.2 负载Ru/Ag催化剂对水中2,4,6三氯酚的加氢脱氯 16
第三章 实验结果及讨论 18
3.1 金属催化剂的选择 18
3.1.1未改性与改性的碳纳米管对2,4,6三氯酚去除效果对比 18
3.1.2负载其它金属的催化剂对去除效果的影响 19
3.2多壁碳纳米管负载Ru/Ag基催化剂的表征 19
3.2.1 催化剂的XRD分析 19
3.2.2催化剂的XPS分析 21
3.2.1.催化剂的TEM分析 22
3.3不同催化体系对2,4,6三氯酚加氢脱氯反应的影响 23
3.3.1负载不同金属配比材料对去除效果的影响 23
3.3.2 Ru/Ag/NMWCNTs催化加氢处理2,4,6三氯酚最佳条件确定 24
3.3.3 氯离子检测 27
3.3.4 催化剂的重复使用 28
3.3.5实验需注意的细节问题 29
结 论 30
致 谢 31
参 考 文 献 32
第一章 绪 论
1.1碳纳米管简介
1.1.1碳纳米管结构性质及制备
1991年，日本科学家在观察石墨电极直流放电阴极沉积物中偶然发现丝状碳；1992年，发现碳纳米管的导电性与其管壁弯曲程度结构相关[]；1995年，发现并证实其优越的场发射性能；1996年，发现其会大面积定向生长；1998年，将其制成电子管阴极；同年，将其开发作为场效应晶体管；次年，进一步改进制成彩色显示器样管；21世纪初，创新地研发出高亮度的碳纳米管发射显示器样管。碳纳米管的开发利用速度超乎想象，而且开辟出更宽阔的前景。
碳纳米管结构相对于C60更加奇特。之后这种物质即命名为碳纳米管，碳纳米管管壁的每个碳原子每个C原子与相邻的三个C原主要以sp2杂化方式相连形成六边形网状结构，部分C原子以sp3杂化形式促使表面呈弯曲状态。根据碳纳米管内部管层数，可分为单壁碳纳米管和多壁碳纳米管，如图11所示。现今特殊的立体空间结构导致其机械性能、电化学、力学、光学等方面优越于普通材料，备受新世纪的青睐。
//
单壁碳纳米管 （b）多壁碳纳米管
图11 碳纳米管空间结构
一般单壁碳纳米管管径在0.40.25nm，长度最短几微米最长几厘米，结构相对简单；多壁碳纳米管层数多达几十层，层距为0.34nm，内径在0.5到几纳米，外径最大为几十纳米。区别在于多壁碳纳米管每层碳纳米管相对位置不定，结构复杂；然而相同的是，两种碳纳米管的两端绝大多数都是封闭呈半圆状。
碳纳米管属于纳米碳材料，特殊的表面结构具有优越于其他材料的物理化学性质。不仅耐酸碱、比表面积大，表面结构是可以控制的，因此可以方便的回收贵金属。采用sp2杂化的碳原子均有一个未成对电子垂直于层片的π轨道上，而碳纳米管的曲面容易引起π电子云的变化，改变其表面的电子性质，导致碳纳米管具有良好的导电性能。特殊的导电性能会让金属与载体间产生强相互作用和特定的电子转移，从而可以增强催化剂的选择性和活性。
碳纳米管呈现中空管状结构，其内表面、外表面、管间孔道、凹槽、层间可以吸附大量物质。经过学者研究其吸附性能，结果发现，碳纳米管管壁内表面吸附量少于外表面。主要原因是碳纳米管封闭状的端部结构减弱了吸附质与碳纳米管内表面间的相互作用。与传统碳质材料相比，具有特殊的吸附性能的碳纳米管，能够高效的吸附反应物，进而提高污染物去除率。
Keywords: 2,4,6 thrichlorophenol; Hydrodechlorination catalysis; Nitrogen doped carbon nanotubes. 目 录
第一章 绪 论 1
1.1碳纳米管简介 1
1.1.1碳纳米管结构性质及制备 1
1.1.2 碳纳米管负载材料及应用 3
1.1.3碳纳米管负载金属催化剂及其应用 3
1.2 氯代有机化合物对环境的危害 4
1.2.1 环境中氯酚的来源、性质及危害 4
1.2.2 2，4，6三氯酚的污染现状与常见治理方法 6
1.2.3 氯酚类化合物的污染概况 6
1.2.4 2，4，6三氯酚的常见治理方法 7
1.3催化加氢脱氯 8
1.3.1气 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: &351916072&
相催化加氢脱氯反应及其应用 8
1.3.2液相催化剂加氢脱氯反应及影响因素 8
1.4本课题的研究目的、内容及意义 9
第二章 实验内容与步骤 11
2.1实验材料及仪器设备 11
2.2 实验方法 12
2.2.1 检测2,4,6三氯酚的最大波长及绘制标准曲线 12
2.2.2未改性与改性的碳纳米管对2,4,6三氯酚去除效果对比 14
2.2.3多壁碳纳米管负载Ru/Ag金属催化剂的制备 14
2.3催化剂的表征方法介绍 15
2.4 催化加氢脱氯 16
2.4.1 催化加氢脱氯装置 16
2.4.2 负载Ru/Ag催化剂对水中2,4,6三氯酚的加氢脱氯 16
第三章 实验结果及讨论 18
3.1 金属催化剂的选择 18
3.1.1未改性与改性的碳纳米管对2,4,6三氯酚去除效果对比 18
3.1.2负载其它金属的催化剂对去除效果的影响 19
3.2多壁碳纳米管负载Ru/Ag基催化剂的表征 19
3.2.1 催化剂的XRD分析 19
3.2.2催化剂的XPS分析 21
3.2.1.催化剂的TEM分析 22
3.3不同催化体系对2,4,6三氯酚加氢脱氯反应的影响 23
3.3.1负载不同金属配比材料对去除效果的影响 23
3.3.2 Ru/Ag/NMWCNTs催化加氢处理2,4,6三氯酚最佳条件确定 24
3.3.3 氯离子检测 27
3.3.4 催化剂的重复使用 28
3.3.5实验需注意的细节问题 29
结 论 30
致 谢 31
参 考 文 献 32
第一章 绪 论
1.1碳纳米管简介
1.1.1碳纳米管结构性质及制备
1991年，日本科学家在观察石墨电极直流放电阴极沉积物中偶然发现丝状碳；1992年，发现碳纳米管的导电性与其管壁弯曲程度结构相关[]；1995年，发现并证实其优越的场发射性能；1996年，发现其会大面积定向生长；1998年，将其制成电子管阴极；同年，将其开发作为场效应晶体管；次年，进一步改进制成彩色显示器样管；21世纪初，创新地研发出高亮度的碳纳米管发射显示器样管。碳纳米管的开发利用速度超乎想象，而且开辟出更宽阔的前景。
碳纳米管结构相对于C60更加奇特。之后这种物质即命名为碳纳米管，碳纳米管管壁的每个碳原子每个C原子与相邻的三个C原主要以sp2杂化方式相连形成六边形网状结构，部分C原子以sp3杂化形式促使表面呈弯曲状态。根据碳纳米管内部管层数，可分为单壁碳纳米管和多壁碳纳米管，如图11所示。现今特殊的立体空间结构导致其机械性能、电化学、力学、光学等方面优越于普通材料，备受新世纪的青睐。
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单壁碳纳米管 （b）多壁碳纳米管
图11 碳纳米管空间结构
一般单壁碳纳米管管径在0.40.25nm，长度最短几微米最长几厘米，结构相对简单；多壁碳纳米管层数多达几十层，层距为0.34nm，内径在0.5到几纳米，外径最大为几十纳米。区别在于多壁碳纳米管每层碳纳米管相对位置不定，结构复杂；然而相同的是，两种碳纳米管的两端绝大多数都是封闭呈半圆状。
碳纳米管属于纳米碳材料，特殊的表面结构具有优越于其他材料的物理化学性质。不仅耐酸碱、比表面积大，表面结构是可以控制的，因此可以方便的回收贵金属。采用sp2杂化的碳原子均有一个未成对电子垂直于层片的π轨道上，而碳纳米管的曲面容易引起π电子云的变化，改变其表面的电子性质，导致碳纳米管具有良好的导电性能。特殊的导电性能会让金属与载体间产生强相互作用和特定的电子转移，从而可以增强催化剂的选择性和活性。
碳纳米管呈现中空管状结构，其内表面、外表面、管间孔道、凹槽、层间可以吸附大量物质。经过学者研究其吸附性能，结果发现，碳纳米管管壁内表面吸附量少于外表面。主要原因是碳纳米管封闭状的端部结构减弱了吸附质与碳纳米管内表面间的相互作用。与传统碳质材料相比，具有特殊的吸附性能的碳纳米管，能够高效的吸附反应物，进而提高污染物去除率。
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