掺氮多壁碳纳米管负载rufe催化剂处理水中246三氯酚(附件)【字数：9897】
摘 要摘 要氯酚是含有苯环和氯原子的卤代芳香族化合物，是常用的化工材料和产物。由于其难降解、高毒性的性质及其大批量的使用和生产，已经对水环境造成严重的污染。尤为严重的是，氯酚为典型的“三致”物质，故已被许多国家列入优先控制、急需控制的有毒污染物黑名单。多壁碳纳米管在电化学、催化剂等方面有着广泛的应用，对其进行改性修饰后可显著改善其功用与性能。本实验首先对多壁碳纳米管进行预处理、纯化、掺氮，然后采用浸渍法，制备出了掺氮多壁碳纳米管负载Ru/Fe的催化剂，并采用TEM、XRD及XPS对其进行表征，证明金属Ru/Fe已成功负载于碳纳米管上，且氮元素已成功掺杂于碳纳米管中。实验还研究了Ru/Fe/N-MWNCTs对水中三氯酚的处理效率。研究结果表明，当负载的金属Ru与Fe达到31的时候去除率最大；随催化剂投加量的加大，反应速率增大，但当催化剂投加量达60mg后，增加催化剂投加量对处理效果没有明显的改善；随溶液初始浓度的增加，2，4，6-三氯酚的去除率减小，当浓度降到10mg/L以下时去除率明显降低；pH对实验反应的进行有影响但影响不是很明显；随着时间的增长，当反应到60min后，多壁碳纳米管对处理水样的去除效果变化趋于平缓。本实验所制备的Ru/Fe/N-MWNCTs催化剂在实验中可多次使用，证明催化剂具有良好的可回收性。关键词2，4，6-三氯酚；催化加氢脱氯；双金属负载掺氮碳纳米管；催化
目录
第一章 绪 论 1
1.1环境中氯酚的来源、危害及治理现状 1
1.1.1 环境中氯酚的性质、来源及危害 1
1.1.2 氯酚的常见治理方法 2
1.2催化加氢脱氯 4
1.2.1催化加氢脱氯反应及其应用 4
1.3碳纳米管概述 4
1.3.1碳纳米管结构及性质 4
1.3.2碳纳米管的应用 5
1.3.3.3碳纳米管负载金属催化剂 7
1.4本课题的研究目的、内容及意义 8
第二章实验内容及方法 9
2.1实验试剂及仪器 9
2.2 2，4，6三氯酚最佳波长的确定及标准曲线的绘制 10
2.3多壁碳纳米管负载金属催化剂的制备 11
2.4催化加 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072^
氢脱氯反应装置 12
2.5掺氮多壁碳纳米管负载金属催化剂对水中2，4，6三氯酚的加氢脱氯 13
2.5.1不同负载材料对处理结果的影响 13
2.5.2掺氮碳纳米管负载Ru/Fe催化剂处理水中2，4，6三氯酚最佳条件的确定 14
2.5.3反应后溶液中氯离子浓度测定 15
2.5.4催化剂的重复使用性测试 15
第三章 实验结果与讨论 16
3.1掺氮多壁碳纳米管负载Ru/Fe基催化剂的表征 16
3.1.1 XRD分析 16
3.1.2 TEM分析 17
3.1.3 XPS表征 17
3.2 条件实验结果分析与总结 19
3.2.1 负载材料不同对去除率影响的结果分析 19
3.2.2 负载材料Ru、Fe不同比列对除率影响的结果分析 20
3.2.3 碳纳米管投加量对去除率影响的实验结果分析 21
3.2.4 2，4，6三氯酚初始浓度对加氢脱氯反应的影响 23
3.2.5 反应时间对处理三氯酚溶液去除率的影响 24
3.2.６溶液ＰＨ对负载双金属碳纳米管处理三氯酚溶液的影响 25
3.2.７ 催化剂的重复使用对去除率影响的实验结果分析 26
3.3实验产物氯离子的测定 26
3.4 实验过程中应注意的问题和解决经验总结 27
结 论 29
致 谢 30
参考文献 31
第一章 绪 论
1.1环境中氯酚的来源、危害及治理现状
1.1.1 环境中氯酚的性质、来源及危害
卤代芳香族化合物是工业上常用的，难降解、有毒的材料。氯酚属最常见的卤代酚，氯酚是指苯环上的不定点位置被氯原子取代的化合物，氯酚根据氯原子取代的个数，位置分为五氯酚,2,4,6一三氯酚,2,4一二氯酚,2一氯酚等，分子式为ClxC6H5xOH。而且上述氯酚对环境还有很强大的毒性，进入人体后可以“三致”(致癌、致畸、致突变)，在环境中可以存留很久，而且很难被处理掉。所以很多国家都很重视环境中氯酚的处理。
2,4,6一TCP主要化学性质和参数[]如图11所示。
表11 2,4,6TCP的主要物化性质和环境参数
CAS NO
88062
蒸汽压
0.133kPa/76.5℃
Koc
2.0E
分子式
C6H3CL3O
溶解性
800mg/L(25℃)
Kb
3E9
熔点
68℃
LD50
820mg/Kg(大鼠口径）
KW
4.1E3
沸点
246℃
相对密度
1.49（水=1）
BCF
4.8E5
注：CAS NO. 美国化学文摘登记号； KOW辛醇水分配系数；
LD50半致死系数； BCF生物富集系数。 KOC沉积物水分配系数；
Kb生物转化和降解系数；
废水中的氯酚类有机污染物主要来源由以下几个方面：
工业上，列入造纸厂，冶炼厂等排放不达标或者未处理的废水中都含有氯酚[25]，排放的未经处理氯酚会对自然环境造成极大的污染，污染自然水体，进而破坏自然生态系统。
农业上许多药品也都含有氯酚污染物，自然环境在一定的时间内很难自净更有的是自然环境就无法自净的；
在处理水体中氯化过程中的必不可免的一种产物；
垃圾处理厂等存放的废物会随着长时间的堆放会产生含有氯酚的渗滤液；
因为不小心有机物的泄露或者由有机物焚烧过程中产生的氯酚类有机物。
氯酚类物质因为自身的一些性质，例如难降解、结构稳定等性质，一旦进入自然环境就会造成持续性的伤害。如果进入食物链将会对生态系统的平衡造成严重的破坏。
目录
第一章 绪 论 1
1.1环境中氯酚的来源、危害及治理现状 1
1.1.1 环境中氯酚的性质、来源及危害 1
1.1.2 氯酚的常见治理方法 2
1.2催化加氢脱氯 4
1.2.1催化加氢脱氯反应及其应用 4
1.3碳纳米管概述 4
1.3.1碳纳米管结构及性质 4
1.3.2碳纳米管的应用 5
1.3.3.3碳纳米管负载金属催化剂 7
1.4本课题的研究目的、内容及意义 8
第二章实验内容及方法 9
2.1实验试剂及仪器 9
2.2 2，4，6三氯酚最佳波长的确定及标准曲线的绘制 10
2.3多壁碳纳米管负载金属催化剂的制备 11
2.4催化加 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072^
氢脱氯反应装置 12
2.5掺氮多壁碳纳米管负载金属催化剂对水中2，4，6三氯酚的加氢脱氯 13
2.5.1不同负载材料对处理结果的影响 13
2.5.2掺氮碳纳米管负载Ru/Fe催化剂处理水中2，4，6三氯酚最佳条件的确定 14
2.5.3反应后溶液中氯离子浓度测定 15
2.5.4催化剂的重复使用性测试 15
第三章 实验结果与讨论 16
3.1掺氮多壁碳纳米管负载Ru/Fe基催化剂的表征 16
3.1.1 XRD分析 16
3.1.2 TEM分析 17
3.1.3 XPS表征 17
3.2 条件实验结果分析与总结 19
3.2.1 负载材料不同对去除率影响的结果分析 19
3.2.2 负载材料Ru、Fe不同比列对除率影响的结果分析 20
3.2.3 碳纳米管投加量对去除率影响的实验结果分析 21
3.2.4 2，4，6三氯酚初始浓度对加氢脱氯反应的影响 23
3.2.5 反应时间对处理三氯酚溶液去除率的影响 24
3.2.６溶液ＰＨ对负载双金属碳纳米管处理三氯酚溶液的影响 25
3.2.７ 催化剂的重复使用对去除率影响的实验结果分析 26
3.3实验产物氯离子的测定 26
3.4 实验过程中应注意的问题和解决经验总结 27
结 论 29
致 谢 30
参考文献 31
第一章 绪 论
1.1环境中氯酚的来源、危害及治理现状
1.1.1 环境中氯酚的性质、来源及危害
卤代芳香族化合物是工业上常用的，难降解、有毒的材料。氯酚属最常见的卤代酚，氯酚是指苯环上的不定点位置被氯原子取代的化合物，氯酚根据氯原子取代的个数，位置分为五氯酚,2,4,6一三氯酚,2,4一二氯酚,2一氯酚等，分子式为ClxC6H5xOH。而且上述氯酚对环境还有很强大的毒性，进入人体后可以“三致”(致癌、致畸、致突变)，在环境中可以存留很久，而且很难被处理掉。所以很多国家都很重视环境中氯酚的处理。
2,4,6一TCP主要化学性质和参数[]如图11所示。
表11 2,4,6TCP的主要物化性质和环境参数
CAS NO
88062
蒸汽压
0.133kPa/76.5℃
Koc
2.0E
分子式
C6H3CL3O
溶解性
800mg/L(25℃)
Kb
3E9
熔点
68℃
LD50
820mg/Kg(大鼠口径）
KW
4.1E3
沸点
246℃
相对密度
1.49（水=1）
BCF
4.8E5
注：CAS NO. 美国化学文摘登记号； KOW辛醇水分配系数；
LD50半致死系数； BCF生物富集系数。 KOC沉积物水分配系数；
Kb生物转化和降解系数；
废水中的氯酚类有机污染物主要来源由以下几个方面：
工业上，列入造纸厂，冶炼厂等排放不达标或者未处理的废水中都含有氯酚[25]，排放的未经处理氯酚会对自然环境造成极大的污染，污染自然水体，进而破坏自然生态系统。
农业上许多药品也都含有氯酚污染物，自然环境在一定的时间内很难自净更有的是自然环境就无法自净的；
在处理水体中氯化过程中的必不可免的一种产物；
垃圾处理厂等存放的废物会随着长时间的堆放会产生含有氯酚的渗滤液；
因为不小心有机物的泄露或者由有机物焚烧过程中产生的氯酚类有机物。
氯酚类物质因为自身的一些性质，例如难降解、结构稳定等性质，一旦进入自然环境就会造成持续性的伤害。如果进入食物链将会对生态系统的平衡造成严重的破坏。
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