硫化对磁赤铁矿nh3scr反应的影响机制研究
摘要:本文研究了硫化对γ-Fe2O3催化剂的低温氨气选择性催化还原反应(NH3-SCR反应)的影响机制,研究结果表明γ-Fe2O3催化剂硫化后,SCR反应活性会受到影响。催化剂活性测试以及稳态动力学反应研究结果均显示硫化后SCR活性在150-300 oC时明显降低,当温度达350-400 oC时SCR活性快速提升。同时硫化后,C-O反应速率明显降低,是由于当温度超过250 oC时,NH3被氧化为NO的情况受到明显地抑制。因此,γ-Fe2O3催化剂硫化后,SCR反应的反应温度窗口提升了100 oC甚至更高。硫化抑制了低温阶段SCR反应活性,促进了高温阶段SCR反应活性,可能是由于低温阶段抑制NO氧化,导致快速SCR反应受到抑制。此外,硫化后催化剂内的NH3吸附位点与活化位点分离,同时-NH2吸附位点与活化位点也分离,使NH3催化氧化为NO(C-O反应)受到明显抑制,同时两种反应机制(Eley-Rideal机制、 Langmuir-Hinshelwood机制)也受到一定程度的影响。
目录
摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
1 绪论 2
1.1 氮氧化物简介 2
1.1.1 氮氧化物的来源 2
1.1.2 氮氧化物的危害 2
1.2 烟气脱硝技术 2
1.2.1 SCR脱硝技术 2
1.2.2 V2O5WO3/TiO2催化剂 3
1.2.3 铁基SCR催化剂的研究情况 3
1.3 研究意义 3
2 实验部分 4
2.1 实验仪器与试剂 4
2.1.1 实验仪器 4
2.1.2 实验试剂 4
2.2 催化剂的制备 4
2.3 催化剂活性测试 5
2.3.1 配气系统 5
2.3.2 反应系统 5
2.3.3 气体分析系统 6
3 结果与分析 6
3.1 SCR活性 6
3.2 XRD 7
3.3 NH3氧化和NO氧化 8
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> 3.3.1 NH3氧化 8
3.3.2 NO氧化 9
3.4 NH3TPD和NOTPD 9
3.5 NO变化稳态动力学分析 10
3.5.1 新鲜γFe2O3催化剂 11
3.5.2 硫化γFe2O3催化剂 12
3.5.3 对比分析 13
4 讨论 13
4.1 构建动力学方程 13
4.1.1 ER反应机理 13
4.1.2 LH反应机理 14
4.1.3 构建动力学方程 15
4.2 模型验证 16
4.3 硫化对γFe2O3催化剂NH3SCR反应机制的影响 17
5 结论 17
致谢 18
参考文献 19
硫化对磁赤铁矿NH3SCR反应的影响机制研究
目录
摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
1 绪论 2
1.1 氮氧化物简介 2
1.1.1 氮氧化物的来源 2
1.1.2 氮氧化物的危害 2
1.2 烟气脱硝技术 2
1.2.1 SCR脱硝技术 2
1.2.2 V2O5WO3/TiO2催化剂 3
1.2.3 铁基SCR催化剂的研究情况 3
1.3 研究意义 3
2 实验部分 4
2.1 实验仪器与试剂 4
2.1.1 实验仪器 4
2.1.2 实验试剂 4
2.2 催化剂的制备 4
2.3 催化剂活性测试 5
2.3.1 配气系统 5
2.3.2 反应系统 5
2.3.3 气体分析系统 6
3 结果与分析 6
3.1 SCR活性 6
3.2 XRD 7
3.3 NH3氧化和NO氧化 8
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> 3.3.1 NH3氧化 8
3.3.2 NO氧化 9
3.4 NH3TPD和NOTPD 9
3.5 NO变化稳态动力学分析 10
3.5.1 新鲜γFe2O3催化剂 11
3.5.2 硫化γFe2O3催化剂 12
3.5.3 对比分析 13
4 讨论 13
4.1 构建动力学方程 13
4.1.1 ER反应机理 13
4.1.2 LH反应机理 14
4.1.3 构建动力学方程 15
4.2 模型验证 16
4.3 硫化对γFe2O3催化剂NH3SCR反应机制的影响 17
5 结论 17
致谢 18
参考文献 19
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