铜钇硫氧复合物的合成及其对砷的吸附效果研究
砷是一种非金属元素，它广泛存在于自然界中。单质砷无毒性，砷化合物均有毒性，其中三价砷在体内的蓄积性和毒性均大于五价砷。目前水体中砷的污染日益严重，并且严重危害到人体健康，寻求高效廉价的除砷技术已成为研究热点。本文利用化学沉淀法合成了吸附材料——铜-钇-硫氧复合物，研究了吸附材料中不同铜钇比例及用量、As(III)和As(V)的初始浓度、初始pH以及陪伴离子等因素对As(III)和As(V)的吸附影响。结果表明，采用铜钇比例为1:1的铜-钇-硫氧复合物作为吸附材料，对水体中As(III)和As(V)都具有很好的吸附效果；去除率受吸附材料用量、As(III)和As(V)的初始浓度、初始pH以及陪伴离子的影响；在25℃的条件下，当吸附材料用量为0.020 mg/L，As(III)和As(V)的初始浓度为30 mg/L，As(III)体系初始pH值为5，As(V)体系初始pH值为6时，As(III)和As(V)的去除率均为100%。加入陪伴离子对As(III)和As(V)吸附的抑制作用大小顺序分别为PO43- > CO32- > SO42- = NO3-和PO43- >> CO32- = SO42- = NO3-。
目录
摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
引言 1
1 材料与方法 2
1．1 化学试剂与仪器 2
1．2 吸附材料的合成 2
1．3 溶液的配制 2
1．4 吸附实验操作 4
1．5 As的测定方法 4
2 结果与分析 4
2．1 铜钇比例对As吸附的影响 4
2．2 吸附材料的稳定性 5
2．3 材料表征 6
2．4 砷初始浓度对吸附的影响 6
2．5 初始pH对吸附的影响 7
2．6 陪伴离子对吸附的影响 9
3 结论 10
致谢 11
参考文献 11
铜钇硫氧复合物的合成及其对砷的吸附效果研究
应用化学 李东阳
引言
引言 砷 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
（Arsenic，As）是一种非金属元素，俗称砒，其单质为灰白色，有金属光泽，结晶块，质地脆。在自然界分布极为广泛，占构成地壳元素的20位，海水组成元素的第14位[1]，人体组成的第12位。砷原子序数为33，原子量为74.9216，熔点是817℃，加热到613℃，便可不经液态，直接升华。砷单质不溶于水，溶于硝酸和王水，也能溶解于强碱，生成砷酸盐。游离的砷性质活泼，在空气中加热至200℃时，有萤光出现。单质砷无毒性，砷化合物均有毒性，其中三价砷毒性比五价砷大100倍以上[2]。临床上急性砷中毒多为经口进入肠胃而中毒[3]，其表现主要为口腔金属味、吞咽困难，摄入一段时间后出现恶心、呕吐和腹泻腹痛；大量摄入则会有抽搐和昏迷现象。如果吸入含砷的蒸汽或者粉尘，则可能引起局部黏膜刺激或全身中毒症状[4]。慢性砷中毒会通过人体内砷的富集、积蓄使人体内不同组织、系统受到不良影响[5]。近年，世界卫生组织官员公布，全球至少有5000多万人口正面临着地方性砷中毒的威胁，其中，大多数均为亚洲国家，而我国正是受砷中毒危害最为严重的国家之一[6]。因此，砷污染的危机日益险峻，砷污染的治理更是迫在眉睫，而如何处理环境中的砷污染正是目前研究的热点。
根据文献资料，目前处理环境中砷污染的方法有沉淀法、离子交换法、生物法、膜法、电凝法、吸附法等[7]。处理砷污染的方法如此之多，每一种方法都有着其优越性和局限性，因此选择合适的处理方法尤其重要。沉淀法主要是利用外加化学物质或者能量，与水体中砷的污染物发生化学作用或物理化学作用，形成沉淀或絮凝体，再从水质中分离出来从而达到除砷的目的[9]；离子交换法主要是借助于离子交换剂上的离子和水中的离子进行交换反应而除去水中的砷离子[10]；生物法是利用培养能降解砷的菌群来处理降解污染物；膜法又称反渗透法，是指在半透膜的原水一侧施加比溶液渗透压高的外界压力，原水透过半透膜时，只允许水透过，其他物质不能透过而被截留在膜表面，从而达到过滤效果的过程；电凝法是指利用电解离作用，在化学凝聚剂的协助下，除去废水中的污染物或把有毒物转化为无毒物的过程；吸附法则是利用多孔性的固体吸附剂将水体中的一种或多种组分吸附在表面，并用适宜溶剂、加热或吹气等方法将预测组分解吸，达到分离和富集的目的的过程。本文采用的是吸附法。吸附法不仅可以克服这类问题，且具有处理效果好、占地面积小、工艺简单、操作方便等优点[11]，被认为是最有前途的技术[12]，活性炭、金属氧化物和合成树脂等吸附材料广泛应用于工业用水和污水的净化[13]，对环境中砷污染的处理有着良好的效果。
随着近年研究的进展，有人提出利用金属氧化物以及复合氧化物去除水中的砷，并发现具有很好的效果。复合氧化物作为一种吸附剂，受到越来越多的关注。研究发现稀土的添加可以改善络合吸附剂的微孔结构，增大材料的比表面和孔体积，从而使吸附剂的吸附率提高[14]。目前，对于铜钇硫氧复合物对砷的吸附报道很少，有报道利用液相原位反应法合成了CuY2O3，对其进行TEM观察，发现纳米Y2O3颗粒均匀弥散地分布在铜基体上，且大多为球状和椭球状，其粒径很小，均不超过14 nm，具有吸附性[15]。因此，理论上利用铜钇硫氧复合物去除水体砷污染具有一定的可行性和新颖性。目前还没有相关文献报道铜钇硫氧复合物对砷的吸附效果研究，故有着很好的研究价值和广阔的开发前景。
1 材料与方法
1．1 化学试剂与仪器
实验中所用的化学试剂与仪器分别见表1和表2。
1．2 吸附材料的合成
在三口烧瓶中加入一定量氯化铜、氯化钇和0.015 mol硫代乙酰胺，再加入150 mL去离子水充分溶解。溶解后将三口烧瓶置于磁力搅拌上，加热至90℃并加入0.045 mol水合肼，磁力搅拌，反应2 h。反应后将产物转移至抽滤瓶中抽滤、洗涤，并将抽滤产物置于真空干燥箱中（70℃）烘干，即得铜钇硫氧复合物。
1．3 溶液的配制
1000 mg/L的As(III)储备液的配制：用分析天平准确称量0.8670 g的NaAsO2并用适量去离子水溶解、转移至500 mL容量瓶中，定容、摇匀。
1000 mg/L的As(V)储备液的配制：用分析天平准确称量2.0823 g的Na2HAsO47H2O并用适量去离子水溶解、转移至500 mL容量瓶中，定容、摇匀。
目录
摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
引言 1
1 材料与方法 2
1．1 化学试剂与仪器 2
1．2 吸附材料的合成 2
1．3 溶液的配制 2
1．4 吸附实验操作 4
1．5 As的测定方法 4
2 结果与分析 4
2．1 铜钇比例对As吸附的影响 4
2．2 吸附材料的稳定性 5
2．3 材料表征 6
2．4 砷初始浓度对吸附的影响 6
2．5 初始pH对吸附的影响 7
2．6 陪伴离子对吸附的影响 9
3 结论 10
致谢 11
参考文献 11
铜钇硫氧复合物的合成及其对砷的吸附效果研究
应用化学 李东阳
引言
引言 砷 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
（Arsenic，As）是一种非金属元素，俗称砒，其单质为灰白色，有金属光泽，结晶块，质地脆。在自然界分布极为广泛，占构成地壳元素的20位，海水组成元素的第14位[1]，人体组成的第12位。砷原子序数为33，原子量为74.9216，熔点是817℃，加热到613℃，便可不经液态，直接升华。砷单质不溶于水，溶于硝酸和王水，也能溶解于强碱，生成砷酸盐。游离的砷性质活泼，在空气中加热至200℃时，有萤光出现。单质砷无毒性，砷化合物均有毒性，其中三价砷毒性比五价砷大100倍以上[2]。临床上急性砷中毒多为经口进入肠胃而中毒[3]，其表现主要为口腔金属味、吞咽困难，摄入一段时间后出现恶心、呕吐和腹泻腹痛；大量摄入则会有抽搐和昏迷现象。如果吸入含砷的蒸汽或者粉尘，则可能引起局部黏膜刺激或全身中毒症状[4]。慢性砷中毒会通过人体内砷的富集、积蓄使人体内不同组织、系统受到不良影响[5]。近年，世界卫生组织官员公布，全球至少有5000多万人口正面临着地方性砷中毒的威胁，其中，大多数均为亚洲国家，而我国正是受砷中毒危害最为严重的国家之一[6]。因此，砷污染的危机日益险峻，砷污染的治理更是迫在眉睫，而如何处理环境中的砷污染正是目前研究的热点。
根据文献资料，目前处理环境中砷污染的方法有沉淀法、离子交换法、生物法、膜法、电凝法、吸附法等[7]。处理砷污染的方法如此之多，每一种方法都有着其优越性和局限性，因此选择合适的处理方法尤其重要。沉淀法主要是利用外加化学物质或者能量，与水体中砷的污染物发生化学作用或物理化学作用，形成沉淀或絮凝体，再从水质中分离出来从而达到除砷的目的[9]；离子交换法主要是借助于离子交换剂上的离子和水中的离子进行交换反应而除去水中的砷离子[10]；生物法是利用培养能降解砷的菌群来处理降解污染物；膜法又称反渗透法，是指在半透膜的原水一侧施加比溶液渗透压高的外界压力，原水透过半透膜时，只允许水透过，其他物质不能透过而被截留在膜表面，从而达到过滤效果的过程；电凝法是指利用电解离作用，在化学凝聚剂的协助下，除去废水中的污染物或把有毒物转化为无毒物的过程；吸附法则是利用多孔性的固体吸附剂将水体中的一种或多种组分吸附在表面，并用适宜溶剂、加热或吹气等方法将预测组分解吸，达到分离和富集的目的的过程。本文采用的是吸附法。吸附法不仅可以克服这类问题，且具有处理效果好、占地面积小、工艺简单、操作方便等优点[11]，被认为是最有前途的技术[12]，活性炭、金属氧化物和合成树脂等吸附材料广泛应用于工业用水和污水的净化[13]，对环境中砷污染的处理有着良好的效果。
随着近年研究的进展，有人提出利用金属氧化物以及复合氧化物去除水中的砷，并发现具有很好的效果。复合氧化物作为一种吸附剂，受到越来越多的关注。研究发现稀土的添加可以改善络合吸附剂的微孔结构，增大材料的比表面和孔体积，从而使吸附剂的吸附率提高[14]。目前，对于铜钇硫氧复合物对砷的吸附报道很少，有报道利用液相原位反应法合成了CuY2O3，对其进行TEM观察，发现纳米Y2O3颗粒均匀弥散地分布在铜基体上，且大多为球状和椭球状，其粒径很小，均不超过14 nm，具有吸附性[15]。因此，理论上利用铜钇硫氧复合物去除水体砷污染具有一定的可行性和新颖性。目前还没有相关文献报道铜钇硫氧复合物对砷的吸附效果研究，故有着很好的研究价值和广阔的开发前景。
1 材料与方法
1．1 化学试剂与仪器
实验中所用的化学试剂与仪器分别见表1和表2。
1．2 吸附材料的合成
在三口烧瓶中加入一定量氯化铜、氯化钇和0.015 mol硫代乙酰胺，再加入150 mL去离子水充分溶解。溶解后将三口烧瓶置于磁力搅拌上，加热至90℃并加入0.045 mol水合肼，磁力搅拌，反应2 h。反应后将产物转移至抽滤瓶中抽滤、洗涤，并将抽滤产物置于真空干燥箱中（70℃）烘干，即得铜钇硫氧复合物。
1．3 溶液的配制
1000 mg/L的As(III)储备液的配制：用分析天平准确称量0.8670 g的NaAsO2并用适量去离子水溶解、转移至500 mL容量瓶中，定容、摇匀。
1000 mg/L的As(V)储备液的配制：用分析天平准确称量2.0823 g的Na2HAsO47H2O并用适量去离子水溶解、转移至500 mL容量瓶中，定容、摇匀。
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