凹土负载纳米铁在非均相Fenton法处理印染废水中的应用
目 录
1 绪论 1
1.1 处理印染废水的技术现状 1
1.2 国内外凹土对废水处理的应用....................................................................................2
1.3 纳米铁在废水处理中的应用 3
1.4 Fenton法处理染料废水的研究 4
1.5 非均相Fenton反应处理印染废水进展.......................................................................5
1.6 选题依据与研究意义 6
2 实验部分 7
2.1 实验试剂 7
2.2 实验仪器 8
2.3 实验方法 8
2.3.4 分析方法 9
3 结果与讨论 11
3.1 材料的表征 11
3.2 各种因素对降解反应的影响 13
3.3 非均相Fenton反应对活性黄的降解动力学 21
结 论 24
致 谢 25
参 考 文 献 26
1 绪论
工业化的高度发展给人类带来了丰富的物质生活，但也给环境，生态及人类的健康带来了日趋严重的影响，尤其是对大气，水体和土壤的污染越来越严重。目前，水资源污染是世界各国普遍面临的急需解决的问题之一。染料废水主要来源于染料生产和印染工业，它具有水量大，色度高，组成成分复杂，可生化性差等特点，并且我国印染行业废水的日排放量大，是工业废水处理的重点和难点。目前，国内外处理废水的 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^3^5^1^9^1^6^0^7^2^*
方法大致可以分为物理法，化学法和生物法，但是各方法均存在着不同程度的缺陷。于是新的处理技术Fenton法被推出， Fenton法是一种以H2O2为氧化剂的高级氧化技术，该方法利用催化剂催化H2O2产生OH自由基进攻有机污染物，实现水体净化的目的。但是Fenton法存在着催化剂难以回收，pH适应范围窄(一般3至5左右)，反应后易产生铁泥，造成二次污染问题，限制了它在染料废水处理中的应用。针对这些难题，我们提出采用凹土负载纳米铁对印染废水进行非均相Fenton法处理的研究。
1.1 处理印染废水的技术现状
染料废水处理的突出问题就是脱色和降解有机物，针对染料废水不同的种类和特点，可采用不同的方法处理以实现废水的达标排放。概括来说，染料废水处理方法可分为物理法，化学法和生物法。
1.1.1 物理法
染料废水处理中的物理方法主要有吸附法、膜分离法。
吸附法是利用吸附剂表面的活性，将分子态的污染物聚集于其表面达到去除目的，机理包括吸附，离子交换等，因其有效，方便，稳定而被广泛应用，常用的吸附剂有活性炭，树脂，矿物及废弃物。这些物质队友无机物及胶体颗粒都有很强的吸附能力，将其用于水溶性染料废水处理，能极大的吸附染料分子，降低水体的COD，但对大分子或疏水性的染料吸附效果较差并且存在着泥渣产量大的进一步处理难的问题。
膜分离技术可将染料废水分离为浓缩液和透过液，其中浓缩液可用于染料回收，透过液也可用于染料生产，这样做既可以实现废水的资源化，又不会造成水质污染，是一种清洁生产的工艺。在运行过程中，由于膜存在浓差极化和膜污染等问题，膜的渗透量随着时间的延长而下降，处理废水的能力也就相应下降，这造成膜的更换频率加快但膜的价格较贵，使处理成本较高从而严重阻碍了膜分离技术的在工业上的广泛应用。
1.1.2 化学法
化学法是利用化学反应的原理和方法来分离回收废水中的污染物或改变他们的性质，使其无害化得一种处理方法，常见的化学法有混凝法，化学氧化法，电化学法。
混凝法是向废水中投入一足量的混凝剂，通过电中和，网捕，架桥及压缩双电层等物理化学左右，使呈溶解态胶体及悬浮态的有机污染物形成絮体，从而实现有机污染物从水中分离的一种方法。然它存在产生的废渣量多且脱水困难，对亲水性染料处理效果差等缺点，阻碍了其的进一步发展和应用。
化学氧化法是利用氧化剂在反应中产生强氧化性自由基OH进攻有机物，使难降解的大分子发生开环，断裂，加成，取代，电子转移等反应转变为小分子中间体，甚至直接成为二氧化碳和水，达到降解污染物的目的的一种方法。但是这种方法存在催化剂使用寿命短，催化剂易失活，适用pH值低的缺陷无法广泛应用。
电化学法是基于电化学中的电池反应，它包括两个方面:一是使染料分子在电极上直接发生电催化反应，二是利用电极表面产生的强氧化性活性物质使染料分子发生氧化降解。但电化学法存在一些问题，如电催化效率低，电极稳定性不高，所以在工业上应用较少，研发高催化活性高稳定性的电极材料是实现工业化的关键。
1.1.3 生物法
生物法是利用微生物自身代谢来降解有机污染物的一种方法，该方法主要包括生牧吸附(有机物分子吸附于微生物表面)，生物转化(有机物分子在微生物细胞体内转化)，生物絮凝及生物降解，一般用于工业废水的二级处理。但是微生物对营养物质、pH值、温度等条件有一定的要求，难以适应印染废水水质波动大、染料种类多、毒性高的特点，同时还存在占地面积大，管理复杂、对色度和COD去除效率低等缺点。要很好的应用生物法，必须根据实际情况，进行进一步的研究。
1.2 国内外凹土对废水处理的应用
凹凸棒土的较为特殊的孔状结构和吸附特性，使其能够实际用途十分范围宽广。基于环境问题的不断凸显，尤其是水污染越来越严重的状况下，不少研究者对凹凸棒土在废水处理研究领域的应用做了大量研究工作，主要是制备成优良的吸附剂，对废水中的有机污染物进行吸附去除。目前，以凹凸棒土作为吸附剂的处理研究的废水涉及的领域较多，主要是各种工业废水，同时作为金属离子负载体制备复合物，处理各种工业废水也有相当大应用研究。凹凸棒土及其相关的复合物因其优良的特性而在印染废水、有机废水、重金属废水的净化处理方面具有较大的应用潜力。
1.2.1 凹土对有机废水的处理
有机废水由于其成分复杂，污染负荷大而受到大的关注，成为目前废水处理的热点。目前利用廉价的凹凸棒土和凹凸棒负载物作为吸附剂吸附水中的有机污染物，是具有价值的研究方向。利用改性凹凸棒土制备的吸附剂能够有效的吸附去除各种有机污染物，如苯酚、苯及染料等。潘健民[1]等采用了改性凹凸棒土活性红紫K-3R染料进行了吸附处理研究，染料废水得到有效处理;陈天虎[2]采用多种方法对凹凸棒土进行改性处理，改善凹凸棒土的整体性能，吸附试验表明，不同改性方法得到的凹土性能有所差别，但均有不同程度的改善，吸附性能都有提高;Xueping Wu等[3]以凹凸棒土为载体，负载纳米碳制备了凹凸棒复合材料，采用纳米材料对苯酚进行吸附实验，结果显示吸附效果较好，这能够作为废水中的有机物的去除经济有效的吸附剂;Yuanfa Liu[4]等以凹凸棒土为原料，采用盐酸改性制备改性催化剂，对豆油进行吸附处理，实现了豆油的增白。
当H2O2和Fe2+投量较低时，羧基自由基生成的数量较少，反应效率低;当H2O2投入量过高，会使最初产生的羧基自由基淬灭;当Fe2+投入量过高，在高催化剂量下，H2O2一开始就产生大量羧基自由基，但羧基自由基与染料分子的反应较慢，更易与游离的羧基自由基积聚生成水，致使一部分的轻基自由基被消耗掉，降低双氧水和羧基自由基的利用率。李绍峰[16]等人在考察一系列H2O2和Fe2+投量对活性K-2RL，H-E2R，HE-3G，X-3B等9种废水的影响时发现，当FeSO4浓度为100-180mg/L, H2O2浓度为240-250mg/L时，降解效果最佳。
1 绪论 1
1.1 处理印染废水的技术现状 1
1.2 国内外凹土对废水处理的应用....................................................................................2
1.3 纳米铁在废水处理中的应用 3
1.4 Fenton法处理染料废水的研究 4
1.5 非均相Fenton反应处理印染废水进展.......................................................................5
1.6 选题依据与研究意义 6
2 实验部分 7
2.1 实验试剂 7
2.2 实验仪器 8
2.3 实验方法 8
2.3.4 分析方法 9
3 结果与讨论 11
3.1 材料的表征 11
3.2 各种因素对降解反应的影响 13
3.3 非均相Fenton反应对活性黄的降解动力学 21
结 论 24
致 谢 25
参 考 文 献 26
1 绪论
工业化的高度发展给人类带来了丰富的物质生活，但也给环境，生态及人类的健康带来了日趋严重的影响，尤其是对大气，水体和土壤的污染越来越严重。目前，水资源污染是世界各国普遍面临的急需解决的问题之一。染料废水主要来源于染料生产和印染工业，它具有水量大，色度高，组成成分复杂，可生化性差等特点，并且我国印染行业废水的日排放量大，是工业废水处理的重点和难点。目前，国内外处理废水的 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^3^5^1^9^1^6^0^7^2^*
方法大致可以分为物理法，化学法和生物法，但是各方法均存在着不同程度的缺陷。于是新的处理技术Fenton法被推出， Fenton法是一种以H2O2为氧化剂的高级氧化技术，该方法利用催化剂催化H2O2产生OH自由基进攻有机污染物，实现水体净化的目的。但是Fenton法存在着催化剂难以回收，pH适应范围窄(一般3至5左右)，反应后易产生铁泥，造成二次污染问题，限制了它在染料废水处理中的应用。针对这些难题，我们提出采用凹土负载纳米铁对印染废水进行非均相Fenton法处理的研究。
1.1 处理印染废水的技术现状
染料废水处理的突出问题就是脱色和降解有机物，针对染料废水不同的种类和特点，可采用不同的方法处理以实现废水的达标排放。概括来说，染料废水处理方法可分为物理法，化学法和生物法。
1.1.1 物理法
染料废水处理中的物理方法主要有吸附法、膜分离法。
吸附法是利用吸附剂表面的活性，将分子态的污染物聚集于其表面达到去除目的，机理包括吸附，离子交换等，因其有效，方便，稳定而被广泛应用，常用的吸附剂有活性炭，树脂，矿物及废弃物。这些物质队友无机物及胶体颗粒都有很强的吸附能力，将其用于水溶性染料废水处理，能极大的吸附染料分子，降低水体的COD，但对大分子或疏水性的染料吸附效果较差并且存在着泥渣产量大的进一步处理难的问题。
膜分离技术可将染料废水分离为浓缩液和透过液，其中浓缩液可用于染料回收，透过液也可用于染料生产，这样做既可以实现废水的资源化，又不会造成水质污染，是一种清洁生产的工艺。在运行过程中，由于膜存在浓差极化和膜污染等问题，膜的渗透量随着时间的延长而下降，处理废水的能力也就相应下降，这造成膜的更换频率加快但膜的价格较贵，使处理成本较高从而严重阻碍了膜分离技术的在工业上的广泛应用。
1.1.2 化学法
化学法是利用化学反应的原理和方法来分离回收废水中的污染物或改变他们的性质，使其无害化得一种处理方法，常见的化学法有混凝法，化学氧化法，电化学法。
混凝法是向废水中投入一足量的混凝剂，通过电中和，网捕，架桥及压缩双电层等物理化学左右，使呈溶解态胶体及悬浮态的有机污染物形成絮体，从而实现有机污染物从水中分离的一种方法。然它存在产生的废渣量多且脱水困难，对亲水性染料处理效果差等缺点，阻碍了其的进一步发展和应用。
化学氧化法是利用氧化剂在反应中产生强氧化性自由基OH进攻有机物，使难降解的大分子发生开环，断裂，加成，取代，电子转移等反应转变为小分子中间体，甚至直接成为二氧化碳和水，达到降解污染物的目的的一种方法。但是这种方法存在催化剂使用寿命短，催化剂易失活，适用pH值低的缺陷无法广泛应用。
电化学法是基于电化学中的电池反应，它包括两个方面:一是使染料分子在电极上直接发生电催化反应，二是利用电极表面产生的强氧化性活性物质使染料分子发生氧化降解。但电化学法存在一些问题，如电催化效率低，电极稳定性不高，所以在工业上应用较少，研发高催化活性高稳定性的电极材料是实现工业化的关键。
1.1.3 生物法
生物法是利用微生物自身代谢来降解有机污染物的一种方法，该方法主要包括生牧吸附(有机物分子吸附于微生物表面)，生物转化(有机物分子在微生物细胞体内转化)，生物絮凝及生物降解，一般用于工业废水的二级处理。但是微生物对营养物质、pH值、温度等条件有一定的要求，难以适应印染废水水质波动大、染料种类多、毒性高的特点，同时还存在占地面积大，管理复杂、对色度和COD去除效率低等缺点。要很好的应用生物法，必须根据实际情况，进行进一步的研究。
1.2 国内外凹土对废水处理的应用
凹凸棒土的较为特殊的孔状结构和吸附特性，使其能够实际用途十分范围宽广。基于环境问题的不断凸显，尤其是水污染越来越严重的状况下，不少研究者对凹凸棒土在废水处理研究领域的应用做了大量研究工作，主要是制备成优良的吸附剂，对废水中的有机污染物进行吸附去除。目前，以凹凸棒土作为吸附剂的处理研究的废水涉及的领域较多，主要是各种工业废水，同时作为金属离子负载体制备复合物，处理各种工业废水也有相当大应用研究。凹凸棒土及其相关的复合物因其优良的特性而在印染废水、有机废水、重金属废水的净化处理方面具有较大的应用潜力。
1.2.1 凹土对有机废水的处理
有机废水由于其成分复杂，污染负荷大而受到大的关注，成为目前废水处理的热点。目前利用廉价的凹凸棒土和凹凸棒负载物作为吸附剂吸附水中的有机污染物，是具有价值的研究方向。利用改性凹凸棒土制备的吸附剂能够有效的吸附去除各种有机污染物，如苯酚、苯及染料等。潘健民[1]等采用了改性凹凸棒土活性红紫K-3R染料进行了吸附处理研究，染料废水得到有效处理;陈天虎[2]采用多种方法对凹凸棒土进行改性处理，改善凹凸棒土的整体性能，吸附试验表明，不同改性方法得到的凹土性能有所差别，但均有不同程度的改善，吸附性能都有提高;Xueping Wu等[3]以凹凸棒土为载体，负载纳米碳制备了凹凸棒复合材料，采用纳米材料对苯酚进行吸附实验，结果显示吸附效果较好，这能够作为废水中的有机物的去除经济有效的吸附剂;Yuanfa Liu[4]等以凹凸棒土为原料，采用盐酸改性制备改性催化剂，对豆油进行吸附处理，实现了豆油的增白。
当H2O2和Fe2+投量较低时，羧基自由基生成的数量较少，反应效率低;当H2O2投入量过高，会使最初产生的羧基自由基淬灭;当Fe2+投入量过高，在高催化剂量下，H2O2一开始就产生大量羧基自由基，但羧基自由基与染料分子的反应较慢，更易与游离的羧基自由基积聚生成水，致使一部分的轻基自由基被消耗掉，降低双氧水和羧基自由基的利用率。李绍峰[16]等人在考察一系列H2O2和Fe2+投量对活性K-2RL，H-E2R，HE-3G，X-3B等9种废水的影响时发现，当FeSO4浓度为100-180mg/L, H2O2浓度为240-250mg/L时，降解效果最佳。
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