掺氮碳纳米管负载pdfe催化剂处理水中246三氯酚(附件)【字数：15067】
摘 要 摘 要氯酚作为当下常用的化工原料和产品，其广泛的应用造成了不小的环境的问题，其高毒性与难降解的性质，在国际范围内都引起了高度重视，特别是在水环境问题方面，受到了广泛的关注和深入研究，其中2，4，6-三氯酚已被许多国家列入受管控污染物行列。碳纳米管因其性质结构稳定，可作为催化剂的理想载体，通过纯化掺氮采用浸渍法使金属负载到碳纳米管载体上，制备出负载Pd/Fe双金属的Pd/Fe/N-MWNCTs和Pd/Fe-MWNCTs催化剂，并对所制备的材料进行表征，其结果表明双金属均负载于碳纳米管表面。氯酚在水中难于分解，甚至不易被生物降解，传统方法对其处理也各存弊端，不能大范围推广。催化加氢脱氯（hydrodechlorination，HDC）可使氯酚加氢还原成无毒的产物，进而达到处理污染物的目的。本实验使用Pd/Fe/N-MWNCTS对水中2，4，6-三氯酚进行加氢脱氯处理，研究反应条件对其处理效率的影响。研究结果显示，负载Pd/Fe金属催化剂，Pd的比例越大，处理效果越好；反应速率随催化剂投加量的递增而加快，当投加量超过60mg后，投加量对处理效果的影响不再明显；2，4，6-三氯酚溶液浓度的增加会使其去除率减小，且当浓度达到100mg/L时，处理效果便不再有明显变化；pH的改变并不会影响反应速率的趋势，但碱性环境下的处理效果要好于中性和酸性；反应前后溶液中氯离子浓度有显著的变化，2，4，6-三氯酚分子中的氯原子已通过加氢脱氯反应逐步脱除；所制备的Pd/Fe/N-MWCNTs催化剂可多次使用，催化剂重复性良好可回收利用。关键词掺氮碳纳米管 2，4，6-三氯酚 催化加氢脱氯
目录
第一章 绪 论 1
1.1 碳纳米管概述 1
1.1.1 碳纳米管结构及性质 1
1.1.2 碳纳米管的应用 2
1.1.3 碳纳米管负载金属催化剂及其应用 2
1.2 环境中氯酚污染及治理现状 4
1.2.1 氯酚的性质、来源及危害 4
1.2.2 氯酚的常见治理方法 7
1.3 催化加氢脱氯反应概述 8
1.3.1 催化加氢脱氯反应 8
1.3.2 催化加氢脱氯反应体系 9
1.3. *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072*
3 影响反应的因素 10
1.4 研究内容、目的及意义 10
第二章 实验内容与方法 12
2.1 实验材料与试剂 12
2.2 实验设备及仪器 12
2.3 催化剂的制备 12
2.3.1 碳纳米管的纯化： 13
2.3.2 碳纳米管掺氮 13
2.3.3 碳纳米管负载金属 14
2.4 2，4，6三氯酚最佳波长的确定及标准曲线的绘制 14
2.5 负载催化剂碳纳米管对三氯酚催化加氢脱氯反应 15
2.6 负载催化剂碳纳米管对三氯酚催化加氢脱氯 17
2.6.1 负载不同催化体系对三氯酚处理条件的影响 17
2.6.2 Pd/Fe/NMWCNTs催化剂负载Pd、Fe比例对去除率的影响 17
2.6.3 Pd/Fe/NMWCNTs催化剂处理2，4，6三氯酚最佳条件的确定 17
2.6.3.1 投加量对2，4，6三氯酚去除率的影响 17
2.6.3.2 不同进水浓度对去除率的影响 17
2.6.3.3 反应液的pH变化对去除率的影响 18
2.6.3.4 反应时间对去除率的影响 18
2.6.4 催化剂重复利用对去除率的影响 18
第三章 实验结果与讨论 19
3.1 催化剂的表征 19
3.1.1 XPS能谱分析 19
3.1.2 XRD分析 21
3.1.3 TEM透射电镜分析 22
3.2 实验结果的分析和讨论研究 23
3.2.1 不同负载体系对去除率影响 23
3.2.2 负载Pd和Fe比例对去除率的影响 24
3.2.3 Pd/Fe/NMWCNTs催化剂处理2，4，6三氯酚最佳条件的确定 26
3.2.3.1 投加量对去除率的影响 26
3.2.3.2 不同进水浓度对去除率的影响 27
3.2.3.3 反应液的pH变化对去除率的影响 27
3.2.3.4 反应时间对去除率的影响 29
3.2.3 反应前后溶液中氯离子浓度变化 30
3.2.4 催化剂重复使用对处理效果的影响 31
3.3 实验过程中应注意的问题和解决经验总结 32
结 论 33
致 谢 34
参 考 文 献 35
第一章 绪 论
1.1 碳纳米管概述
碳纳米管结构及性质
碳纳米管（Carbon Nanotubes）又名巴基管，是由日本电子公司（NEC）的饭岛博士[1]发现的一种具有特殊结构的一维纳米材料，具有许多异常的力学、电学和化学性能。其层与层之间保持着固定的距离为0.34nm，其直径一般为2nm到20nm。碳纳米管结构稳定，碳原子之间相互连接形成稳定的六边形结构，但碳纳米管并不总是笔直的，由于六边形编织过程中会出现五边形和七边形，使局部出现凸凹现象。正是如此，碳纳米管中碳原子的杂化方式主要以sp2杂化为主，但一定程度上的弯曲形成空间拓扑结构，也形成了一定量的sp3杂化键，混合杂化状态下这些p轨道彼此交叠在碳纳米管外表面形成大π键，碳纳米管外表面的大π键是其众多性质的化学基础[2]。
根据碳纳米管管壁层数不同，碳纳米管可以分为单壁碳纳米管（SWCNTs）和多壁碳纳米管（MWCNTs）（图11）。一般来讲，单壁碳纳米管具有较高的化学惰性，其表面吸附的基团较少，且都较为纯净，化学结构较简单，其典型直径在0.62nm之间；多壁碳纳米管表面则要活泼的多，结合有大量的表面基团，随着碳纳米管的管壁层数增加，其化学反应性也在一定程度上增强，而且其表面结构也趋于复杂化。多壁碳纳米管最内层可达0.4nm，最粗可达数百纳米，但一般为2100nm之间。
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图11 单壁碳纳米管和多壁碳纳米管
FIG.11 singlewalled carbon nanotubes and multiwalled carbon nanotubes
碳纳米管的应用
碳纳米管负载金属纳米粒子复合物应用也较为广泛，而且此类复合催化剂在光学、化学、生物传感学等方面显现出了巨大的应用价值和潜在的应用前景[3]。碳纳米管的比表面积、机械强度和导电性都较好，具有众多优点，所以吸附剂催化剂可以充分分散在碳管表面，与金属纳米粒子的相互作用而结合处的复合材料能表现出的性能更加优异。
近几年来，碳纳米管材料作为载体负载金属催化剂，被广泛应用在催化领域、电子微电子元件、传感器领域以及储能领域[4]。在处理有机废水上和染料废水上都有广阔的前景。
目录
第一章 绪 论 1
1.1 碳纳米管概述 1
1.1.1 碳纳米管结构及性质 1
1.1.2 碳纳米管的应用 2
1.1.3 碳纳米管负载金属催化剂及其应用 2
1.2 环境中氯酚污染及治理现状 4
1.2.1 氯酚的性质、来源及危害 4
1.2.2 氯酚的常见治理方法 7
1.3 催化加氢脱氯反应概述 8
1.3.1 催化加氢脱氯反应 8
1.3.2 催化加氢脱氯反应体系 9
1.3. *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072*
3 影响反应的因素 10
1.4 研究内容、目的及意义 10
第二章 实验内容与方法 12
2.1 实验材料与试剂 12
2.2 实验设备及仪器 12
2.3 催化剂的制备 12
2.3.1 碳纳米管的纯化： 13
2.3.2 碳纳米管掺氮 13
2.3.3 碳纳米管负载金属 14
2.4 2，4，6三氯酚最佳波长的确定及标准曲线的绘制 14
2.5 负载催化剂碳纳米管对三氯酚催化加氢脱氯反应 15
2.6 负载催化剂碳纳米管对三氯酚催化加氢脱氯 17
2.6.1 负载不同催化体系对三氯酚处理条件的影响 17
2.6.2 Pd/Fe/NMWCNTs催化剂负载Pd、Fe比例对去除率的影响 17
2.6.3 Pd/Fe/NMWCNTs催化剂处理2，4，6三氯酚最佳条件的确定 17
2.6.3.1 投加量对2，4，6三氯酚去除率的影响 17
2.6.3.2 不同进水浓度对去除率的影响 17
2.6.3.3 反应液的pH变化对去除率的影响 18
2.6.3.4 反应时间对去除率的影响 18
2.6.4 催化剂重复利用对去除率的影响 18
第三章 实验结果与讨论 19
3.1 催化剂的表征 19
3.1.1 XPS能谱分析 19
3.1.2 XRD分析 21
3.1.3 TEM透射电镜分析 22
3.2 实验结果的分析和讨论研究 23
3.2.1 不同负载体系对去除率影响 23
3.2.2 负载Pd和Fe比例对去除率的影响 24
3.2.3 Pd/Fe/NMWCNTs催化剂处理2，4，6三氯酚最佳条件的确定 26
3.2.3.1 投加量对去除率的影响 26
3.2.3.2 不同进水浓度对去除率的影响 27
3.2.3.3 反应液的pH变化对去除率的影响 27
3.2.3.4 反应时间对去除率的影响 29
3.2.3 反应前后溶液中氯离子浓度变化 30
3.2.4 催化剂重复使用对处理效果的影响 31
3.3 实验过程中应注意的问题和解决经验总结 32
结 论 33
致 谢 34
参 考 文 献 35
第一章 绪 论
1.1 碳纳米管概述
碳纳米管结构及性质
碳纳米管（Carbon Nanotubes）又名巴基管，是由日本电子公司（NEC）的饭岛博士[1]发现的一种具有特殊结构的一维纳米材料，具有许多异常的力学、电学和化学性能。其层与层之间保持着固定的距离为0.34nm，其直径一般为2nm到20nm。碳纳米管结构稳定，碳原子之间相互连接形成稳定的六边形结构，但碳纳米管并不总是笔直的，由于六边形编织过程中会出现五边形和七边形，使局部出现凸凹现象。正是如此，碳纳米管中碳原子的杂化方式主要以sp2杂化为主，但一定程度上的弯曲形成空间拓扑结构，也形成了一定量的sp3杂化键，混合杂化状态下这些p轨道彼此交叠在碳纳米管外表面形成大π键，碳纳米管外表面的大π键是其众多性质的化学基础[2]。
根据碳纳米管管壁层数不同，碳纳米管可以分为单壁碳纳米管（SWCNTs）和多壁碳纳米管（MWCNTs）（图11）。一般来讲，单壁碳纳米管具有较高的化学惰性，其表面吸附的基团较少，且都较为纯净，化学结构较简单，其典型直径在0.62nm之间；多壁碳纳米管表面则要活泼的多，结合有大量的表面基团，随着碳纳米管的管壁层数增加，其化学反应性也在一定程度上增强，而且其表面结构也趋于复杂化。多壁碳纳米管最内层可达0.4nm，最粗可达数百纳米，但一般为2100nm之间。
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图11 单壁碳纳米管和多壁碳纳米管
FIG.11 singlewalled carbon nanotubes and multiwalled carbon nanotubes
碳纳米管的应用
碳纳米管负载金属纳米粒子复合物应用也较为广泛，而且此类复合催化剂在光学、化学、生物传感学等方面显现出了巨大的应用价值和潜在的应用前景[3]。碳纳米管的比表面积、机械强度和导电性都较好，具有众多优点，所以吸附剂催化剂可以充分分散在碳管表面，与金属纳米粒子的相互作用而结合处的复合材料能表现出的性能更加优异。
近几年来，碳纳米管材料作为载体负载金属催化剂，被广泛应用在催化领域、电子微电子元件、传感器领域以及储能领域[4]。在处理有机废水上和染料废水上都有广阔的前景。
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