碳球金胶复合纳米材料的类酶活性研究及其对过氧化氢的检测【字数：10640】
摘 要天然酶的活性中心即催化基团使得它能够在温和的条件下高效、高选择性催化生化反应。然而在如非生理pH，高温，抑制剂的加入等极端化学环境下天然酶往往缺乏稳定性，催化能力无法体现甚至容易失活而失去催化能力；此外天然酶往往难以提纯，生产成本较高，这使得它们的实际应用受到极大的限制。因此人们迫切需要一种物质能够代替天然酶，以前的研究表明，一些纳米材料具有和天然酶类似的催化活性特点，与天然酶相比，它们在极端环境下仍能保持其原有性质，其催化活性能够摆脱温度及pH的限制。且这些纳米材料易于合成，因此，具有类酶活性的纳米材料有望替代天然酶而广泛应用于生物分析等领域。本论文合成了碳球/金胶复合纳米材料，并发现这种纳米材料具有高效的类酶活性，通过催化3,3’,5,5’-四甲联苯胺（TMB）和过氧化氢反应对其类酶活性进行了比较研究。通过图表研究发现其催化过程符合Michaelis–Menten动力学理论。
Key words: Carbon nanoparticles/Gold composites enzymelike activity 目 录
1.前言1
1.1碳纳米材料概述1
1.2碳球纳米的介绍1
1.2.1 碳球纳米的发现1
1.2.2 碳球纳米的应用2
1.3碳球/金胶复合纳米材料类酶性质的应用2
1.3.1 生物酶的概述2
1.3.2生物酶的应用3
1.3.3 类酶的概述3
1.3.4碳球/金胶复合纳米材料的应用4
1.4 本文的研究内容4
2.碳球/金胶复合纳米材料的表征5
2.1 产物表征5
2.2 碳纳米球的形成条件8
2.3 本章小结9
3.碳球/金胶复合纳米材料类酶性质研究10
3.1 实验内容10
3.1.1 实验试剂10
3.1.2 实验仪器10 3.1.3碳球纳米和金纳米粒子的制备 10
3.1.4碳球/金胶复合纳米材料的制备 10
3.1.5 测定方法11
3.2 结果与讨论12
3.2.1 酸度对碳球/金胶复合 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: #351916072#
纳米材料催化活性的影响12
3.2.2 碳球/金胶复合纳米材料浓度对催化活性的影响13
3.2.3温度对碳球/金胶复合纳米材料催化活性的影响14
3.2.4以H2O2为底物时碳球/金胶复合纳米材料的表观Km值15
3.2.5以TMB为底物时碳球/金胶复合纳米材料的表观Km值17
3.2.6碳球/金胶复合纳米材料检测双氧水19
3.3本章小结20
4.结论21参考文献22致谢23
1.前言
1.1碳纳米材料概述
作为世界上最丰富元素之一，碳及由碳组成的物质在人类历史发展中起着举足轻重的作用，古时候，人们发现木炭可以取火，炭黑可以作为黑色颜料使用，随着人类的发展，人们发现碳的用途不仅仅在于这些，特别是在20世纪50年代后诺贝尔物理奖得主理查德费曼提出的纳米概念和20世纪80年代后原子团簇理论的提出和大量原子团簇化合物的合成使得碳纳米材料成为一大热门研究领域。由于其极小的尺寸，纳米材料可以拥有很大的比表面积，暴露出更多的活性位，促使其催化能力得到极大的提升[1]。另外，因其尺寸小，处于表面的原子比例极高，且原子本身具有不饱和性，这使得在催化过程中纳米材料与其他原子或分子之间极易发生相互作用而促进反应的进行。作为新兴碳纳米材料之一，纳米碳球独特的球形结构和特殊的物理化学性质使得它可以用于制作功能材料、生物分析及检测仪器、电子学器件方面。不同于单一元素纳米材料，纳米材料可吸附其他物质形成复合纳米材料弥补单一元素纳米材料某方面的不足，较之更有优势，本文将对碳球/金胶复合纳米材料（NPCarbon/Au）作一个基本的介绍。
1.2碳球纳米的介绍
1.2.1碳球纳米的发现
20世纪60年代，在研究焦炭的形成过程中澳大利亚Brooks等发现沥青化合物在加热过程中会发生中间相转换，生成中间相小球，从而为近代球形碳材料研究的发展奠定了基础，揭开了新的篇章。球形碳材料尺寸从纳米级到微米级不等，且结构各异，包括空心结构、实心结构和多孔结构，目前，大多数球形碳材料主要通过化学气相沉积法、溶剂热法和模板法[2]等一些方法进行合成，这些方法及由这些方法合成的物质很大程度上丰富了球形碳材料的研究领域。
李亚栋课题组发现了一种水热合成方法[3],该方法可用于在葡萄糖水溶液中制备分散均匀碳纳米球且反应可控。他们研究发现通过该方法制备的碳球表面含有大量的官能团且具备良好的表面活性，使得贵金属纳米颗粒可层层自组装的方法吸附在碳球表面形成纳米级复合材料，可应用于生物分析过程。
本章中，我们通过微波水热法在葡萄糖水溶液中快速合成溶胶碳球，这一方法通过研究发现合成的物质与我们所需的物质组成一致，表明实验方法具有可行性。将柠檬酸稳定的金胶纳米粒子通过层层自组装的方法吸附到PDDA功能化的碳球表面形成了纳米碳球金胶核壳结构的复合材料。这种材料在保持其原有优势的基础上，如良好的高温稳定性、耐酸耐腐蚀能力等，其在水溶液中的可溶性和分散性都有了很大的提升，具备了前驱材料的一些优点，因此在催化、生物分析等领域，这种复合材料更具有优势。
1.2.2碳球纳米的应用
碳球纳米与碳球虽然在含碳量方面相似，但两者在制备和应用方面有很大的差异。碳球纳米不仅在尺寸及形状上与常规碳球不同以外，其物理性能和化学性能均有所不同，碳球具有较高的强度，可增强其复合材料的稳定性。碳球纳米具有高效的导电性且成本较低，在导电材料方面的研究与应用越来越广泛，且已取得显著进展。Sn纳米颗粒作为锂离子电极材料时易发生团聚和粉化问题，导致其使用寿命缩短，且储锂能力降低，球形碳材料包裹Sn纳米颗粒作为电极材料时，可有效解决团聚和粉化问题的发生，延长电池的使用寿命，且碳本身就是良好的储锂材料，同等体积下，球形碳材料可为锂电池提供更高的能量。碳球纳米表面含有较为丰富的含量基团，如羟基等，使得纳米碳球可作为功能材料使用。碳球纳米表面可吸附金属材料形成复合材料，通过研究发现，这些材料在生物分析中可广泛应用。
1.3 NPCarbon/Au类酶性质的应用
1.3.1生物酶的概述
生物酶是指存在于生物体内的且具有催化功能的一类蛋白质。作为蛋白质的一种，同其他蛋白质一样，其均由氨基酸长链组成。链的一部分是螺旋形，其余部分成折叠片状结构，两部分由展开的氨基酸链相互连接，使整个酶分子具有特定的三维结构[5]。生物酶由生物体产生，生物酶不仅有着一般催化剂的普遍特点，同时具备着自身的特点：高效性：酶的催化效率较一般无机催化剂高，可以导致原本速度慢的反应快速完成； 专一性：一种酶通常只能催化一类物质的化学反应，即酶仅能促进特定化合物、特定化学键、特定化学变化。
Key words: Carbon nanoparticles/Gold composites enzymelike activity 目 录
1.前言1
1.1碳纳米材料概述1
1.2碳球纳米的介绍1
1.2.1 碳球纳米的发现1
1.2.2 碳球纳米的应用2
1.3碳球/金胶复合纳米材料类酶性质的应用2
1.3.1 生物酶的概述2
1.3.2生物酶的应用3
1.3.3 类酶的概述3
1.3.4碳球/金胶复合纳米材料的应用4
1.4 本文的研究内容4
2.碳球/金胶复合纳米材料的表征5
2.1 产物表征5
2.2 碳纳米球的形成条件8
2.3 本章小结9
3.碳球/金胶复合纳米材料类酶性质研究10
3.1 实验内容10
3.1.1 实验试剂10
3.1.2 实验仪器10 3.1.3碳球纳米和金纳米粒子的制备 10
3.1.4碳球/金胶复合纳米材料的制备 10
3.1.5 测定方法11
3.2 结果与讨论12
3.2.1 酸度对碳球/金胶复合 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: #351916072#
纳米材料催化活性的影响12
3.2.2 碳球/金胶复合纳米材料浓度对催化活性的影响13
3.2.3温度对碳球/金胶复合纳米材料催化活性的影响14
3.2.4以H2O2为底物时碳球/金胶复合纳米材料的表观Km值15
3.2.5以TMB为底物时碳球/金胶复合纳米材料的表观Km值17
3.2.6碳球/金胶复合纳米材料检测双氧水19
3.3本章小结20
4.结论21参考文献22致谢23
1.前言
1.1碳纳米材料概述
作为世界上最丰富元素之一，碳及由碳组成的物质在人类历史发展中起着举足轻重的作用，古时候，人们发现木炭可以取火，炭黑可以作为黑色颜料使用，随着人类的发展，人们发现碳的用途不仅仅在于这些，特别是在20世纪50年代后诺贝尔物理奖得主理查德费曼提出的纳米概念和20世纪80年代后原子团簇理论的提出和大量原子团簇化合物的合成使得碳纳米材料成为一大热门研究领域。由于其极小的尺寸，纳米材料可以拥有很大的比表面积，暴露出更多的活性位，促使其催化能力得到极大的提升[1]。另外，因其尺寸小，处于表面的原子比例极高，且原子本身具有不饱和性，这使得在催化过程中纳米材料与其他原子或分子之间极易发生相互作用而促进反应的进行。作为新兴碳纳米材料之一，纳米碳球独特的球形结构和特殊的物理化学性质使得它可以用于制作功能材料、生物分析及检测仪器、电子学器件方面。不同于单一元素纳米材料，纳米材料可吸附其他物质形成复合纳米材料弥补单一元素纳米材料某方面的不足，较之更有优势，本文将对碳球/金胶复合纳米材料（NPCarbon/Au）作一个基本的介绍。
1.2碳球纳米的介绍
1.2.1碳球纳米的发现
20世纪60年代，在研究焦炭的形成过程中澳大利亚Brooks等发现沥青化合物在加热过程中会发生中间相转换，生成中间相小球，从而为近代球形碳材料研究的发展奠定了基础，揭开了新的篇章。球形碳材料尺寸从纳米级到微米级不等，且结构各异，包括空心结构、实心结构和多孔结构，目前，大多数球形碳材料主要通过化学气相沉积法、溶剂热法和模板法[2]等一些方法进行合成，这些方法及由这些方法合成的物质很大程度上丰富了球形碳材料的研究领域。
李亚栋课题组发现了一种水热合成方法[3],该方法可用于在葡萄糖水溶液中制备分散均匀碳纳米球且反应可控。他们研究发现通过该方法制备的碳球表面含有大量的官能团且具备良好的表面活性，使得贵金属纳米颗粒可层层自组装的方法吸附在碳球表面形成纳米级复合材料，可应用于生物分析过程。
本章中，我们通过微波水热法在葡萄糖水溶液中快速合成溶胶碳球，这一方法通过研究发现合成的物质与我们所需的物质组成一致，表明实验方法具有可行性。将柠檬酸稳定的金胶纳米粒子通过层层自组装的方法吸附到PDDA功能化的碳球表面形成了纳米碳球金胶核壳结构的复合材料。这种材料在保持其原有优势的基础上，如良好的高温稳定性、耐酸耐腐蚀能力等，其在水溶液中的可溶性和分散性都有了很大的提升，具备了前驱材料的一些优点，因此在催化、生物分析等领域，这种复合材料更具有优势。
1.2.2碳球纳米的应用
碳球纳米与碳球虽然在含碳量方面相似，但两者在制备和应用方面有很大的差异。碳球纳米不仅在尺寸及形状上与常规碳球不同以外，其物理性能和化学性能均有所不同，碳球具有较高的强度，可增强其复合材料的稳定性。碳球纳米具有高效的导电性且成本较低，在导电材料方面的研究与应用越来越广泛，且已取得显著进展。Sn纳米颗粒作为锂离子电极材料时易发生团聚和粉化问题，导致其使用寿命缩短，且储锂能力降低，球形碳材料包裹Sn纳米颗粒作为电极材料时，可有效解决团聚和粉化问题的发生，延长电池的使用寿命，且碳本身就是良好的储锂材料，同等体积下，球形碳材料可为锂电池提供更高的能量。碳球纳米表面含有较为丰富的含量基团，如羟基等，使得纳米碳球可作为功能材料使用。碳球纳米表面可吸附金属材料形成复合材料，通过研究发现，这些材料在生物分析中可广泛应用。
1.3 NPCarbon/Au类酶性质的应用
1.3.1生物酶的概述
生物酶是指存在于生物体内的且具有催化功能的一类蛋白质。作为蛋白质的一种，同其他蛋白质一样，其均由氨基酸长链组成。链的一部分是螺旋形，其余部分成折叠片状结构，两部分由展开的氨基酸链相互连接，使整个酶分子具有特定的三维结构[5]。生物酶由生物体产生，生物酶不仅有着一般催化剂的普遍特点，同时具备着自身的特点：高效性：酶的催化效率较一般无机催化剂高，可以导致原本速度慢的反应快速完成； 专一性：一种酶通常只能催化一类物质的化学反应，即酶仅能促进特定化合物、特定化学键、特定化学变化。
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