高熵合金pt4pd4au4ag3ru1al3的制备及其性能研究【字数：11149】
摘 要本文主要研究了由Pt、Pd、Au、Ag、Ru、Al等六种元素通过熔体快淬的方法合成了一种新型的具有高熵性能的合金材料Pt3Pd3Au3Ag3Ru3Al85，然后经过氢氧化钠溶液的腐蚀得到具有多孔纳米结构的NP-Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3。并且该合金材料在类酶活性催化方面展现了惊人的成绩。实验中以过氧化氢（H2O2）和3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)为反应底物，以NP-Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3多孔纳米材料对以上反应进行催化，两者生成了蓝色氧化物。基于此我们发现该纳米及材料（NP-Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3）具有较强的类酶活性催化。另外，实验中通过控制温度、pH及各组分的浓度进行研究后发现该纳米材料对TMB以及H2O2有较好的催化行为，且该材料表现出稳定性高、选择性好等特点。因此，Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3多孔纳米材料将是传统酶的优良替代品。
目 录
1 绪论 1
1.1 类酶活性的研究 1
1.1.1 酶、生物酶的简介 1
1.1.2 类酶的简介 2
1.2 多孔纳米材料的概述 3
1.2.1 贵金属纳米材料的简介 3
1.2.2 Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3多孔纳米材料的简介 3
1.3 本论文的创新点 4
2 实验部分 5
2.1 实验试剂 5
2.2 实验仪器 5
2.3 Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3纳米材料的制备 5
2.4 材料处理 6
2.5 测定方法 6
3 结果与讨论 8
3.1 Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3多孔纳米材料的表征 8
3.2 Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3多孔纳米材料类酶活性的研究 9
3.2.1 空白对照 9
3.2.2 pH值对NPPt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3催化行为的影响 10
3.2.3 温度对NPPt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3类酶活性催化性能的影响 12
3.2.4 NPPt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3纳米材料分散液 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
浓度对其催化性能的影响 14
3.2.5 H2O2浓度对其催化行为的影响 16
3.2.6 TMB浓度对其催化行为的影响 19
3.2.7 米氏常数对比 21
4 结语 23
参考文献 24
致谢 25
1 绪论
1.1 类酶活性的研究
1.1.1 酶、生物酶的简介
随着历史的发展，直到能源短缺的今天[1]，人类对酶的认识经历了一个漫长的阶段，从模糊的发现到现代生产生活中催化领域、光电领域和传感领域[2]等方面的灵活运用。在中国古代时期，随着生产力的发展，农业技术不断得到提升与发展。田间农作物达到了人们的基本需求之后，正因为这样，餐桌上的粮食就有所剩余了。人们就把剩下来的食物储存起来，经过一段时间后，人们发现盛装食物的容器里面出现了奇怪的液体，并且这种液体散发出一种淡淡的、特殊的香味。并且这种液体尝起来也是令人无法自拔。这就是最早时期出现的酒。随着时代的更替，从夏禹至殷商时期，人们开始慢慢掌握了这种神奇的原理和方法。这种方法也就是我们现在所说的酝酿和发酵。直到18世纪，我国对这种现象的产生下了一个最新的定义“酶者，酒之母也”，用现代汉语来说就是，酒是酶产生的。
1773年，意大利科学家斯帕兰扎尼（L.Spallanzani，1729—1799）做了一个具有划时代性意义的实验。斯帕兰扎尼取来一块新鲜的肉让老鹰吃下去，经过一段时间后，再从老鹰的胃中将肉取出，实验中他发现肉块明显变小了。因此他推测老鹰的胃里一定存在着某种物质，而这种物质可以使老鹰胃里的肉被分解。1777年，苏格兰医生史蒂文斯，在一次意外的实验中发现了胃液。史蒂文斯从胃里提取、分离出了胃液，并且有效证明了胃液是可以离开动物的胃在生物体体外发挥其作用，对食物进行分解的。1833年，法国科学家佩恩（Payen）和帕索兹（Persoz）通过实验发现了淀粉酶。他们用酒精对麦芽的水解产物进行洗涤和沉淀，实验过程中他们发现了一种物质，而该物质可以将淀粉水解变成糖。他们将该物质命名为diastase，也就是现在我们所谓的淀粉酶。后来，diastase在法国成为用来表示所有酶的名称。1897年，德国化学家毕希纳通过用砂粒研磨酵细胞的实验发现了“酶”是一种具有良好催化效果的物质，并且这种物质几乎可以适用于所有的酵素。1913年，美国科学家米彻利斯（Michaelis）和曼吞（Menten）在中间产物学说的理论支撑下，成功推导出了酶催化基本方程的米式方程。
生物酶是一种高效的生物催化剂，它们促进并协调着生物体的新陈代谢，对生物体间物质和能量的转换起着至关重要的作用。酶是一种高效而不可替代的催化剂，对自然界中的生物体起着重要作用。生物酶作为生物体不可或缺的一部分，其基本结构是由特殊的蛋白质大分子物质组成。这种蛋白质大分子结构在生物体内的作用机理表现为，在生物体体内所对应的每一个大大小小的反应单元体系里都发挥着其催化性能。从而促进着生物体的新陈代谢，维持着生命体体内的各项基本生命活动。酶作为最重要的催化剂有诸多的优点。酶催化反应高效且无法替代，酶催化反应其效率是一般无机催化反应的107~1013倍，是非催化反应的108～1020倍[3]。酶的选择是十分单一的，在每一个大大小小的反应单元体系里，酶一般都是选择一对一进行催化反应。另外，酶和一般的催化剂有着相似而不相同的特性。在生物体体内参加完反应后其自身的物质量和化学性质保持不变。反应过程中都可以有效降低其反应的活化能，加快反应速率。
此外，由于酶主要是由具有特殊结构性的大分子蛋白质构成，因此反应的环境状态对酶催化具有决定性的影响，不同的温度条件、酸碱度条件等对酶催化反应都具有重大影响。因此生物酶具有不稳定性。酸碱度过高或者温度过高都会使其失活，从而失去催化活性。当下广为大众所接受的酶促反应机理即中间产物学说有效表明了酶的反应机理。即，首先酶E的活性中心和底物（反应物）S结合生成酶底物复合物[ES]（中间产物）[4]，然后[ES]分解为产物P，并释放出E，其机理表示为：
E+S[ES]，[ES]P+E
1.1.2 类酶的简介
由于生物酶为具有特殊结构性的大分子蛋白质物质且其极易受到外界环境的影响，因此原生生物酶的稳定性较差，其对反应环境的选择极其敏感，选择性较差，而且在反应过程中特别容易失活或被生物体内的某些蛋白质酶分解，因而失去其催化的意义。此外，这种生物酶在生物体体内的含量极低，且从生物体体内实现分离或提取的工艺相对较为复杂。因此一般从自然界获取的原生生物酶都价格高昂。正因为如此，如此高效的生物酶却很难广泛地运用到我们的日常生产生活中。为了打破原生生物酶狭小的应用范围的局面，寻找、生产原生生物酶的有效替代品即一种新型纳米材料[5]成为当下科研工作者们的热门话题。
目 录
1 绪论 1
1.1 类酶活性的研究 1
1.1.1 酶、生物酶的简介 1
1.1.2 类酶的简介 2
1.2 多孔纳米材料的概述 3
1.2.1 贵金属纳米材料的简介 3
1.2.2 Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3多孔纳米材料的简介 3
1.3 本论文的创新点 4
2 实验部分 5
2.1 实验试剂 5
2.2 实验仪器 5
2.3 Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3纳米材料的制备 5
2.4 材料处理 6
2.5 测定方法 6
3 结果与讨论 8
3.1 Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3多孔纳米材料的表征 8
3.2 Pt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3多孔纳米材料类酶活性的研究 9
3.2.1 空白对照 9
3.2.2 pH值对NPPt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3催化行为的影响 10
3.2.3 温度对NPPt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3类酶活性催化性能的影响 12
3.2.4 NPPt4Pd4Au4Ag3Ru1Al3纳米材料分散液 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
浓度对其催化性能的影响 14
3.2.5 H2O2浓度对其催化行为的影响 16
3.2.6 TMB浓度对其催化行为的影响 19
3.2.7 米氏常数对比 21
4 结语 23
参考文献 24
致谢 25
1 绪论
1.1 类酶活性的研究
1.1.1 酶、生物酶的简介
随着历史的发展，直到能源短缺的今天[1]，人类对酶的认识经历了一个漫长的阶段，从模糊的发现到现代生产生活中催化领域、光电领域和传感领域[2]等方面的灵活运用。在中国古代时期，随着生产力的发展，农业技术不断得到提升与发展。田间农作物达到了人们的基本需求之后，正因为这样，餐桌上的粮食就有所剩余了。人们就把剩下来的食物储存起来，经过一段时间后，人们发现盛装食物的容器里面出现了奇怪的液体，并且这种液体散发出一种淡淡的、特殊的香味。并且这种液体尝起来也是令人无法自拔。这就是最早时期出现的酒。随着时代的更替，从夏禹至殷商时期，人们开始慢慢掌握了这种神奇的原理和方法。这种方法也就是我们现在所说的酝酿和发酵。直到18世纪，我国对这种现象的产生下了一个最新的定义“酶者，酒之母也”，用现代汉语来说就是，酒是酶产生的。
1773年，意大利科学家斯帕兰扎尼（L.Spallanzani，1729—1799）做了一个具有划时代性意义的实验。斯帕兰扎尼取来一块新鲜的肉让老鹰吃下去，经过一段时间后，再从老鹰的胃中将肉取出，实验中他发现肉块明显变小了。因此他推测老鹰的胃里一定存在着某种物质，而这种物质可以使老鹰胃里的肉被分解。1777年，苏格兰医生史蒂文斯，在一次意外的实验中发现了胃液。史蒂文斯从胃里提取、分离出了胃液，并且有效证明了胃液是可以离开动物的胃在生物体体外发挥其作用，对食物进行分解的。1833年，法国科学家佩恩（Payen）和帕索兹（Persoz）通过实验发现了淀粉酶。他们用酒精对麦芽的水解产物进行洗涤和沉淀，实验过程中他们发现了一种物质，而该物质可以将淀粉水解变成糖。他们将该物质命名为diastase，也就是现在我们所谓的淀粉酶。后来，diastase在法国成为用来表示所有酶的名称。1897年，德国化学家毕希纳通过用砂粒研磨酵细胞的实验发现了“酶”是一种具有良好催化效果的物质，并且这种物质几乎可以适用于所有的酵素。1913年，美国科学家米彻利斯（Michaelis）和曼吞（Menten）在中间产物学说的理论支撑下，成功推导出了酶催化基本方程的米式方程。
生物酶是一种高效的生物催化剂，它们促进并协调着生物体的新陈代谢，对生物体间物质和能量的转换起着至关重要的作用。酶是一种高效而不可替代的催化剂，对自然界中的生物体起着重要作用。生物酶作为生物体不可或缺的一部分，其基本结构是由特殊的蛋白质大分子物质组成。这种蛋白质大分子结构在生物体内的作用机理表现为，在生物体体内所对应的每一个大大小小的反应单元体系里都发挥着其催化性能。从而促进着生物体的新陈代谢，维持着生命体体内的各项基本生命活动。酶作为最重要的催化剂有诸多的优点。酶催化反应高效且无法替代，酶催化反应其效率是一般无机催化反应的107~1013倍，是非催化反应的108～1020倍[3]。酶的选择是十分单一的，在每一个大大小小的反应单元体系里，酶一般都是选择一对一进行催化反应。另外，酶和一般的催化剂有着相似而不相同的特性。在生物体体内参加完反应后其自身的物质量和化学性质保持不变。反应过程中都可以有效降低其反应的活化能，加快反应速率。
此外，由于酶主要是由具有特殊结构性的大分子蛋白质构成，因此反应的环境状态对酶催化具有决定性的影响，不同的温度条件、酸碱度条件等对酶催化反应都具有重大影响。因此生物酶具有不稳定性。酸碱度过高或者温度过高都会使其失活，从而失去催化活性。当下广为大众所接受的酶促反应机理即中间产物学说有效表明了酶的反应机理。即，首先酶E的活性中心和底物（反应物）S结合生成酶底物复合物[ES]（中间产物）[4]，然后[ES]分解为产物P，并释放出E，其机理表示为：
E+S[ES]，[ES]P+E
1.1.2 类酶的简介
由于生物酶为具有特殊结构性的大分子蛋白质物质且其极易受到外界环境的影响，因此原生生物酶的稳定性较差，其对反应环境的选择极其敏感，选择性较差，而且在反应过程中特别容易失活或被生物体内的某些蛋白质酶分解，因而失去其催化的意义。此外，这种生物酶在生物体体内的含量极低，且从生物体体内实现分离或提取的工艺相对较为复杂。因此一般从自然界获取的原生生物酶都价格高昂。正因为如此，如此高效的生物酶却很难广泛地运用到我们的日常生产生活中。为了打破原生生物酶狭小的应用范围的局面，寻找、生产原生生物酶的有效替代品即一种新型纳米材料[5]成为当下科研工作者们的热门话题。
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