固体氧化物燃料电池阴极材料的制备及表征(附件)
本论文采用EDTA-柠檬酸络合法制备了钙钛矿型阴极材料Pr0.9Sr0.1Cr0.5Fe0.5O3-δ (简写为PSCF)及Pr0.9Sr0.1Cr0.5Fe0.5O3-δ-凹土。通过热重-示差扫描量热技术（TG-DSC）、X射线衍射（XRD）确定最佳煅烧温度为950℃。通过比表面积测试仪（BET）和扫描电子显微镜（SEM）等分析比较了掺杂凹土前后阴极材料的物理特性。然后构建NiO-GDC|GDC|Pr0.9Sr0.1Cr0.5Fe0.5O3-δ及NiO-GDC|GDC|Pr0.9Sr0.1Cr0.5Fe0.5O3-δ-凹土单电池，阳极通入99％的H2，阴极通入空气，测量600℃-700℃下单电池的电化学性能。通过对比发现，掺杂凹土前功率密度为85.68 mW·cm-2，掺杂后为14.12 mW·cm-2。单电池测试后，掺杂凹土的阴极材料的BET值明显下降。这些结果表明高温下凹土中的孔隙结构坍塌，导致单电池性能下降。电化学阻抗谱（EIS）表明极化电阻是主要损失。关键词 固体氧化物燃料电池，阴极材料，凹土，制备，表征
目 录
1 引言 1
1.1 课题背景 1
1.2 燃料电池简介 1
1.3 固体氧化物燃料电池概述 2
1.3.1 SOFC基本结构及工作原理 2
1.3.2 SOFC优点 3
1.3.3 SOFC关键材料及性能要求 4
1.3.4 SOFC燃料类型 6
1.4 SOFC阴极材料研究进展 7
1.4.1 贵金属阴极材料 7
1.4.2 钙钛矿型阴极材料 7
1.4.3 类钙钛矿结构型阴极材料 8
1.4.4 双钙钛矿结构型阴极材料 9
1.5 本文研究内容及意义 9
2 实验方法及表征方法 9
2.1 主要实验药品 9
2.2 实验仪器 10
2.3 实验方法 10
2.4 测试手段及表征方法 10
2.4.1 X射线衍射分析 10
2.4.2 扫描电镜测试 11
2.4.3 热重分析 11 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ￥351916072￥
2.4.4 红外分析 11
3 SOFC阴极材料PSCF的制备及性能研究 11
3.1 粉体的制备 12
3.2 单电池的构建 12
3.3 粉体表征的结果与分析 13
3.2.1 物相分析 13
3.2.2 微观形貌分析 16
3.2.3 单电池测试 18
3.2.4 电化学阻抗谱测试 19
4 存在问题及展望 22
结论 23
致谢 23
参考文献 23
1 引言
1.1 课题背景
科学技术是第一生产力，科技的发展与人类社会的进步息息相关，是推动人类社会不断进步的重要力量。与此同时，人类对能源的需求也在不断增加。在当今社会，化石能源还是人类利用最多的能源，其中包括石油、煤、天然气等。然而这些能源都属于一次能源，储量只会随着人类的不断开采越来越少，这就极易造成能源短缺现象。另一方面，这些传统的化石能源在消耗的过程中必定会产生大量的有害气体（例如二氧化硫，各种氮氧化物等），这将导致全球环境问题如酸雨，臭氧层破坏和光化学烟雾等问题的发生[1]。此外，随着汽车工业的快速发展，越来越多的汽车尾气（主要是氮氧化物）排放到大自然中，无论是对人类的健康还是生态环境的平衡都会造成很大的威胁。燃料电池作为一种主要的新能源技术，被认为是可以解决当今能源危机最有效安全的技术[2]，具有能量转化效率高、对环境污染小、燃料适应性强等优点，无论从可持续性发展角度还是保护生态环境角度都具有极大的发展潜力。因此，各国研究人员对燃料电池的探索热情自电池诞生之日起就日益高涨。
1.2 燃料电池简介
燃料电池的发现由来已久，最早可以追溯到一个多世纪以前。1839年，英国科学家William Grove发现并报道这个发电现象，以此功发明了第一个氢氧燃料电池[3]，从此燃料电池[4]概念应运而生。1894年，W. Ostwarld从热力学角度也证明了燃料电池的能量转换明显效率高于热机[5]。英国化学家Bacon[5]用镍电极，成功研发了5 kW的碱性燃料电池，标志着燃料电池逐渐由实验室探索阶段到运用到人们的实际生产活动的转变。二十世纪六十年代，燃料电池逐渐应用为航天飞行器的能源，并顺利完成美国阿波罗号载人飞行任务[5]。日本也在90年代开始运行燃料电池发电站。从燃料电池的发展来看，能源需求与对环境的保护等不断推动着燃料电池的发展。
燃料电池发电技术出现在水力发电、火力发电和核能发电之后，属于第四代发电技术。燃料电池的分类也不尽相同，主要有以下三种分类方式：根据燃料的类型分为直接型、间接型和再生型。根据电解质材料的类型有碱性燃料电池，熔融碳酸盐燃料电池，磷酸盐燃料电池，质子交换膜燃料电池以及固体氧化物燃料电池。根据离子传导方式的不同又可以分为氧离子传导型、质子传导型以及质子离子传导型。
从原理上来说，燃料电池是通过电化学反应将化学能直接转化成电能，所以转化效率较高，可达60％以上，远大于内燃机的最大值50％，所以燃料的利用率大大提高[6]。燃料电池所需要的燃料气和氧气只需要不间断地通入电池的阴极和阳极中，所以反应过程中并不会产生噪声，不会造成噪声污染。另一方面，电池的化学产物为水和二氧化碳，排放出的有害气体极少，从能源节约和环境保护出发，燃料电池具有极大的发展前景。从结构上来看，燃料电池的基本结构与一般普通电池结构相同，都是由正、负电极以及正负极之间的电解质构成。但是燃料电池也有和一般电池不同的地方，一方面燃料电池的阴极和阳极并不是反应活性物质，电池发生化学反应放电的过程中并不参与反应。另一方面两个电极充当一种催化元件的作用。另外一般电池的正负极之间装有用于反应的活性物质，而燃料电池不具有。所以两者的反应本质是不相同的。
1.3 固体氧化物燃料电池概述
1.3.1 SOFC基本结构及工作原理
与一般燃料电池不同的是，固体氧化物燃料电池是一种高温下能将化学能直接转换成电能的装置。SOFC的电解质材料为固态氧化物，具有隔绝燃料气和氧气以及传导O2的双重作用。但是这类氧化物电解质只有在高温下才具有相对较高的氧离子传导活性，因此这类燃料电池需要在高温下才能操作，一般温度要求达到600℃1000℃。电池符号可以用下式表示：
()阳极(燃料极)|电解质|阴极(空气极)(+)
SOFC单电池主要由阳极、电解质和阴极构成三明治结构，其基本工作原理如图1.1所示[8]。
目 录
1 引言 1
1.1 课题背景 1
1.2 燃料电池简介 1
1.3 固体氧化物燃料电池概述 2
1.3.1 SOFC基本结构及工作原理 2
1.3.2 SOFC优点 3
1.3.3 SOFC关键材料及性能要求 4
1.3.4 SOFC燃料类型 6
1.4 SOFC阴极材料研究进展 7
1.4.1 贵金属阴极材料 7
1.4.2 钙钛矿型阴极材料 7
1.4.3 类钙钛矿结构型阴极材料 8
1.4.4 双钙钛矿结构型阴极材料 9
1.5 本文研究内容及意义 9
2 实验方法及表征方法 9
2.1 主要实验药品 9
2.2 实验仪器 10
2.3 实验方法 10
2.4 测试手段及表征方法 10
2.4.1 X射线衍射分析 10
2.4.2 扫描电镜测试 11
2.4.3 热重分析 11 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ￥351916072￥
2.4.4 红外分析 11
3 SOFC阴极材料PSCF的制备及性能研究 11
3.1 粉体的制备 12
3.2 单电池的构建 12
3.3 粉体表征的结果与分析 13
3.2.1 物相分析 13
3.2.2 微观形貌分析 16
3.2.3 单电池测试 18
3.2.4 电化学阻抗谱测试 19
4 存在问题及展望 22
结论 23
致谢 23
参考文献 23
1 引言
1.1 课题背景
科学技术是第一生产力，科技的发展与人类社会的进步息息相关，是推动人类社会不断进步的重要力量。与此同时，人类对能源的需求也在不断增加。在当今社会，化石能源还是人类利用最多的能源，其中包括石油、煤、天然气等。然而这些能源都属于一次能源，储量只会随着人类的不断开采越来越少，这就极易造成能源短缺现象。另一方面，这些传统的化石能源在消耗的过程中必定会产生大量的有害气体（例如二氧化硫，各种氮氧化物等），这将导致全球环境问题如酸雨，臭氧层破坏和光化学烟雾等问题的发生[1]。此外，随着汽车工业的快速发展，越来越多的汽车尾气（主要是氮氧化物）排放到大自然中，无论是对人类的健康还是生态环境的平衡都会造成很大的威胁。燃料电池作为一种主要的新能源技术，被认为是可以解决当今能源危机最有效安全的技术[2]，具有能量转化效率高、对环境污染小、燃料适应性强等优点，无论从可持续性发展角度还是保护生态环境角度都具有极大的发展潜力。因此，各国研究人员对燃料电池的探索热情自电池诞生之日起就日益高涨。
1.2 燃料电池简介
燃料电池的发现由来已久，最早可以追溯到一个多世纪以前。1839年，英国科学家William Grove发现并报道这个发电现象，以此功发明了第一个氢氧燃料电池[3]，从此燃料电池[4]概念应运而生。1894年，W. Ostwarld从热力学角度也证明了燃料电池的能量转换明显效率高于热机[5]。英国化学家Bacon[5]用镍电极，成功研发了5 kW的碱性燃料电池，标志着燃料电池逐渐由实验室探索阶段到运用到人们的实际生产活动的转变。二十世纪六十年代，燃料电池逐渐应用为航天飞行器的能源，并顺利完成美国阿波罗号载人飞行任务[5]。日本也在90年代开始运行燃料电池发电站。从燃料电池的发展来看，能源需求与对环境的保护等不断推动着燃料电池的发展。
燃料电池发电技术出现在水力发电、火力发电和核能发电之后，属于第四代发电技术。燃料电池的分类也不尽相同，主要有以下三种分类方式：根据燃料的类型分为直接型、间接型和再生型。根据电解质材料的类型有碱性燃料电池，熔融碳酸盐燃料电池，磷酸盐燃料电池，质子交换膜燃料电池以及固体氧化物燃料电池。根据离子传导方式的不同又可以分为氧离子传导型、质子传导型以及质子离子传导型。
从原理上来说，燃料电池是通过电化学反应将化学能直接转化成电能，所以转化效率较高，可达60％以上，远大于内燃机的最大值50％，所以燃料的利用率大大提高[6]。燃料电池所需要的燃料气和氧气只需要不间断地通入电池的阴极和阳极中，所以反应过程中并不会产生噪声，不会造成噪声污染。另一方面，电池的化学产物为水和二氧化碳，排放出的有害气体极少，从能源节约和环境保护出发，燃料电池具有极大的发展前景。从结构上来看，燃料电池的基本结构与一般普通电池结构相同，都是由正、负电极以及正负极之间的电解质构成。但是燃料电池也有和一般电池不同的地方，一方面燃料电池的阴极和阳极并不是反应活性物质，电池发生化学反应放电的过程中并不参与反应。另一方面两个电极充当一种催化元件的作用。另外一般电池的正负极之间装有用于反应的活性物质，而燃料电池不具有。所以两者的反应本质是不相同的。
1.3 固体氧化物燃料电池概述
1.3.1 SOFC基本结构及工作原理
与一般燃料电池不同的是，固体氧化物燃料电池是一种高温下能将化学能直接转换成电能的装置。SOFC的电解质材料为固态氧化物，具有隔绝燃料气和氧气以及传导O2的双重作用。但是这类氧化物电解质只有在高温下才具有相对较高的氧离子传导活性，因此这类燃料电池需要在高温下才能操作，一般温度要求达到600℃1000℃。电池符号可以用下式表示：
()阳极(燃料极)|电解质|阴极(空气极)(+)
SOFC单电池主要由阳极、电解质和阴极构成三明治结构，其基本工作原理如图1.1所示[8]。
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