响应曲面法优化掺硼金刚石电催化降解溴酚蓝
掺硼金刚石（BDD）电催化工艺作为一种环境友好、高效的水处理技术，已被成功用于催化降解多种有机污染物。本文考察了BDD电极对溴酚蓝（BPB）电化学降解的催化效能，实验中选用施加电流密度、电解质浓度和流速作为基本操作参数，通过运用二次旋转回归正交设计（CCRD）探究了这三个参数对BPB降解的主效应和交叉效应。在这些操作参数中，支持电解质浓度扮演了一个很有意思的角色，其浓度与催化效率成反比。通过运用响应曲面法得到的最优工艺条件是施加电流密度是7.36 mA cm-2，Na2SO4浓度是2.6 mM，流速是 568 ml min?1；经过120分钟的降解，所达到的脱色率是91.7%，矿化率是47.3%，能耗是3518.89 kWh kg?1 TOC (7.0 kWh m?3)，电流效率是15.1%。以上结果表明BDD电催化氧化工艺在温和条件下催化降解BPB计就可以达到很高的效率，也表明响应曲面实验设计方法在成功探究和模拟电化学催化降解过程中的实用性。
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
１材料与方法3
1.1 仪器和试剂3
1.2 实验装置与流程3
1.3 实验测试方法3
1.3.1 BPB的脱色率3
1.3.2 能耗的计算4
1.3.3电流效率的计算4
1.3.4极限电流密度的计算4
1.4 分析方法5
1.5实验设计与分析5
2结果与讨论5
2.1降解过程中UVvis光谱改变5
2.2实验结果分析与讨论6
2.2.1实验结果6
2.2.2回归分析和残差分析7
2.2.3各因素的作用8
2.2.4响应曲面法分析9
2.2.5 BDD电极催化降解BPB的最优化条件10
2.3 机理研究11
3．结论12
致谢12
本科期间发表的SCI论文13
参考文献13
响应曲面法优化掺硼金刚石电催化降解溴酚蓝 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ￥351916072￥
引言
引言：在过去的几十年中，染料废水因色度深、毒性高、难以生物降解而成为了环境保护领域中的一大难点。溴酚蓝（BPB，分子结构式如图1所示）作为染料家族的重要品种，已经被广泛应用到了工业的各个领域 [1]。在高校实验室里，它被用做酸碱指示剂，也被用作琼脂糖凝胶电泳和聚丙烯酰胺凝胶电泳的色标 [2]。遗憾的是，很多情况下含有BPB的污水未经任何处理就被直接排放掉了。 考虑到BPB在水体中具有较高的溶解度和很高的稳定性，所以它很容易通过蓄水层迁移进而导致污染的进一步扩散，导致更为复杂的水体污染。在此背景下，各国研究者近年来开发出很多就地或者收集集中处理BPB的工艺 [35] 。BPB的常规处理技术主要包括：吸附、光催化降解和生物降解等，但是这些方法存在不同程度的缺点，如：处理效率低、操作条件苛刻和难以大规模应用等。因此，针对于含有BPB的废水而发展一种全新而又可靠的处理方法也就显得至关重要。
近期，电化学氧化技术因其具有能耗低、处理面广、可实现连续的自动化处理过程等一系列优点而被应用于催化降解难以生物降解的染料[68]。但是，高效的电化学降解很大程度上要依赖于合成电极材料的选择 [912]。目前常用的一些电极材料均存在各种弊端，如石墨电极对有机物的电催化氧化能力很差，电流效率极低；玻碳电极虽然性能优良，但其多用于电分析化学中，不能用于电催化降解过程；贵金属如Pt和Au等电极成本高，且易被含硫有机物毒化而丧失其电催化效能，进而导致氧化电流效率急剧下降，很难以应用于实际工程中。在这一领域的研究，引起最广泛关注的就是“不活泼的”掺硼金刚石电极（BDD, borondoped diamond），它拥有很高的超电势（可达2.8 V），具有很宽的电化学势窗（可达4.0V），低背景电流和优异的电催化特性；更重要的是在降解过程中BDD电极可连续产生大量的羟基自由基（?OH）。为此，BDD电催化氧化技术已经被公认为最高效处理染料废水的方法之一。但是，迄今为止还没有应用电化学方法催化降解BPB的报道，出于此因，开发BPB电化学降解的研究也就很有价值。
在我们的实验当中，我们应用统计学优化了电化学降解BPB的过程方法。实验的目的包括三点：①测试流速、电流密度（jappl）和支持电解质浓度三个变量对BPB降解的单独效应和交叉效应。②通过二次旋转回归正交设计（CCRD）和响应曲面法（RSM）来优化这些条件。③对所涉及的反应进行动力学测试，探究电化学方法处理BPB成为一种能够进行现实应用的可能。
图1. 溴酚蓝的分子式 (BPB, C19H10Br4O5S, MW669.99)
１材料与方法
1.1 仪器和试剂
本实验所有试剂和仪器见表１、表２。
表1. 实验试剂
试剂名称
规格
生产厂家
溴酚蓝 (BPB)
优级纯
Alfa Aesar试剂公司
超纯水
艾科浦超纯水系统（AWL1001U）制备
无水硫酸钠（Na2SO4）
分析纯
日本Wako试剂公司
表2. 实验仪器及型号
仪器名称
型号
生产厂家
BDD电极
P型铌基底
德国Condias公司
电子天平
BS210S
北京赛多利斯仪器有限公司
双路直流稳压电源
CA 1713
扬中市光电仪器厂
紫外可见分光光度计
UV1800
日本岛津仪器株式会社
玻璃仪器气流烘干器
C型
郑州长城科工贸有限公司
超声波清洗器
KQ250B
昆山市超声仪器有限公司
TOC仪
TOVL analyzer
日本岛津仪器株式会社
蠕动泵
BT01YZ1515
保定兰格泵业有限公司
玻璃比色皿
751
宜兴市晶科光学仪器有限公司
1.2 实验装置与流程
本降解实验是在恒电流条件下进行的，溶液是由去离子水、50 mg/L的BPB和预定浓度的硫酸钠配制而成。实验所采用的电解装置如图2所示[8]，其中电解槽的阳极为BDD电极，其有效作用面积为77.44 cm2 (8.8 cm × 8.8 cm)，阴极是同样尺寸的不锈钢电极，电极间距为10mm。储液池为500mL的三颈烧瓶，样品的批处理量为500mL。将配制好的反应液倒入储液池，用蠕动泵驱动，使反应液在电解装置中循环流动，同时BPB在BDD电解槽中电解矿化，并定时取样。随后对所取水样中的BPB浓度进行检测，再使用Excel和Origin软件对所得数据进行绘图和分析。
图2. 电解实验反应装置
1.3 实验测试方法
目录
摘要1
关键词1
Abstract1
Key words1
引言1
１材料与方法3
1.1 仪器和试剂3
1.2 实验装置与流程3
1.3 实验测试方法3
1.3.1 BPB的脱色率3
1.3.2 能耗的计算4
1.3.3电流效率的计算4
1.3.4极限电流密度的计算4
1.4 分析方法5
1.5实验设计与分析5
2结果与讨论5
2.1降解过程中UVvis光谱改变5
2.2实验结果分析与讨论6
2.2.1实验结果6
2.2.2回归分析和残差分析7
2.2.3各因素的作用8
2.2.4响应曲面法分析9
2.2.5 BDD电极催化降解BPB的最优化条件10
2.3 机理研究11
3．结论12
致谢12
本科期间发表的SCI论文13
参考文献13
响应曲面法优化掺硼金刚石电催化降解溴酚蓝 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ￥351916072￥
引言
引言：在过去的几十年中，染料废水因色度深、毒性高、难以生物降解而成为了环境保护领域中的一大难点。溴酚蓝（BPB，分子结构式如图1所示）作为染料家族的重要品种，已经被广泛应用到了工业的各个领域 [1]。在高校实验室里，它被用做酸碱指示剂，也被用作琼脂糖凝胶电泳和聚丙烯酰胺凝胶电泳的色标 [2]。遗憾的是，很多情况下含有BPB的污水未经任何处理就被直接排放掉了。 考虑到BPB在水体中具有较高的溶解度和很高的稳定性，所以它很容易通过蓄水层迁移进而导致污染的进一步扩散，导致更为复杂的水体污染。在此背景下，各国研究者近年来开发出很多就地或者收集集中处理BPB的工艺 [35] 。BPB的常规处理技术主要包括：吸附、光催化降解和生物降解等，但是这些方法存在不同程度的缺点，如：处理效率低、操作条件苛刻和难以大规模应用等。因此，针对于含有BPB的废水而发展一种全新而又可靠的处理方法也就显得至关重要。
近期，电化学氧化技术因其具有能耗低、处理面广、可实现连续的自动化处理过程等一系列优点而被应用于催化降解难以生物降解的染料[68]。但是，高效的电化学降解很大程度上要依赖于合成电极材料的选择 [912]。目前常用的一些电极材料均存在各种弊端，如石墨电极对有机物的电催化氧化能力很差，电流效率极低；玻碳电极虽然性能优良，但其多用于电分析化学中，不能用于电催化降解过程；贵金属如Pt和Au等电极成本高，且易被含硫有机物毒化而丧失其电催化效能，进而导致氧化电流效率急剧下降，很难以应用于实际工程中。在这一领域的研究，引起最广泛关注的就是“不活泼的”掺硼金刚石电极（BDD, borondoped diamond），它拥有很高的超电势（可达2.8 V），具有很宽的电化学势窗（可达4.0V），低背景电流和优异的电催化特性；更重要的是在降解过程中BDD电极可连续产生大量的羟基自由基（?OH）。为此，BDD电催化氧化技术已经被公认为最高效处理染料废水的方法之一。但是，迄今为止还没有应用电化学方法催化降解BPB的报道，出于此因，开发BPB电化学降解的研究也就很有价值。
在我们的实验当中，我们应用统计学优化了电化学降解BPB的过程方法。实验的目的包括三点：①测试流速、电流密度（jappl）和支持电解质浓度三个变量对BPB降解的单独效应和交叉效应。②通过二次旋转回归正交设计（CCRD）和响应曲面法（RSM）来优化这些条件。③对所涉及的反应进行动力学测试，探究电化学方法处理BPB成为一种能够进行现实应用的可能。
图1. 溴酚蓝的分子式 (BPB, C19H10Br4O5S, MW669.99)
１材料与方法
1.1 仪器和试剂
本实验所有试剂和仪器见表１、表２。
表1. 实验试剂
试剂名称
规格
生产厂家
溴酚蓝 (BPB)
优级纯
Alfa Aesar试剂公司
超纯水
艾科浦超纯水系统（AWL1001U）制备
无水硫酸钠（Na2SO4）
分析纯
日本Wako试剂公司
表2. 实验仪器及型号
仪器名称
型号
生产厂家
BDD电极
P型铌基底
德国Condias公司
电子天平
BS210S
北京赛多利斯仪器有限公司
双路直流稳压电源
CA 1713
扬中市光电仪器厂
紫外可见分光光度计
UV1800
日本岛津仪器株式会社
玻璃仪器气流烘干器
C型
郑州长城科工贸有限公司
超声波清洗器
KQ250B
昆山市超声仪器有限公司
TOC仪
TOVL analyzer
日本岛津仪器株式会社
蠕动泵
BT01YZ1515
保定兰格泵业有限公司
玻璃比色皿
751
宜兴市晶科光学仪器有限公司
1.2 实验装置与流程
本降解实验是在恒电流条件下进行的，溶液是由去离子水、50 mg/L的BPB和预定浓度的硫酸钠配制而成。实验所采用的电解装置如图2所示[8]，其中电解槽的阳极为BDD电极，其有效作用面积为77.44 cm2 (8.8 cm × 8.8 cm)，阴极是同样尺寸的不锈钢电极，电极间距为10mm。储液池为500mL的三颈烧瓶，样品的批处理量为500mL。将配制好的反应液倒入储液池，用蠕动泵驱动，使反应液在电解装置中循环流动，同时BPB在BDD电解槽中电解矿化，并定时取样。随后对所取水样中的BPB浓度进行检测，再使用Excel和Origin软件对所得数据进行绘图和分析。
图2. 电解实验反应装置
1.3 实验测试方法
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