不同黑炭含量土壤中pahs形态分布随老化时间的变化
摘要：本文研究了不同黑炭含量土壤中多环芳烃形态分布随老化时间的变化，以菲为代表物，通过老化和连续提取法，测定了不同黑炭含量土壤中菲的形态分布。菲在土壤中的形态包括可脱附态、有机溶剂提取态、结合态，有效态残留分为可脱附态残留和有机溶剂提取态残留。研究结果表明：在相同老化时间条件下，随着土壤中黑炭含量的增加，菲的可脱附态残留含量逐渐减少，在老化15d后，黑炭质量分数为0.20%、0.50%、1%的土样中菲的可脱附态残留含量分别比原土减少5.30mg/kg、9.36mg/kg、14.57mg/kg，有机溶剂提取态残留含量逐渐增加，结合态残留含量有先增加后减少趋势，可提取态残留含量逐渐减少；在相同黑炭含量条件下，随着老化时间的延长，菲的可脱态残留含量逐渐减少，有机溶剂提取态残留含量有先减少后增加的趋势，结合态残留含量逐渐增加，可提取态残留含量逐渐减少，黑炭质量分数为1%的土样，在老化30d、45d、60d后菲的可提取态残留含量分别比老化15d后减少15.64mg/kg、17.81mg/kg、22.07mg/kg。菲在土壤中主要以可脱附态为主，其次为有机溶剂提取态、结合态。
目录
摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
引言 2
1 材料与方法 2
1．1 试剂与仪器 2
1．2 实验方法 3
1.2.1 不同黑炭含量土壤的制备 3
1.2.2 污染土壤的制备 3
1.2.3 土壤的老化 3
1.2.4 土壤中菲形态的测定 3
2 结果与讨论 3
2．1 添加黑炭土壤中菲的可脱附态残留含量随老化时间的变化 3
2．2 添加黑炭土壤中菲的有机溶剂提取态残留含量随老化时间的变化 4
2．3 添加黑炭土壤中菲的结合态残留含量随老化时间的变化 5
2．4 添加黑炭土壤中菲的可提取态残留含量随老化时间的变化 6
3 小结 7
3．1 添加黑炭可以降低土壤中菲的生物有效性 7
3．2 土壤中菲的有效态的生物降解 7
3．3 土壤
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中菲的有效态向结合态转化 7
3．4 菲的结合态残留含量远少于有效态残留含量 7
3．5 老化过程伴随着结合态残留含量的增加 7
致谢 8
参考文献 8
不同黑炭含量土壤中PAHs形态分布随老化时间的变化
引言
引言
土壤是环境的核心介质，随着工农业的迅速发展，土壤有机物污染形势非常严峻[1]。土壤受到污染后，不仅影响农产品的产量和品质[2]，而且会通过食物链影响生态系统和人类健康。多环芳烃(PAHs)大多具有“三致”效应[3]，易在土壤中持留，对人类健康和生态安全的威胁很大，因此修复有机污染土壤已势在必行。
土壤中有机污染物的危害与其形态密切相关。由于吸附、锁定等作用[4]，有机污染物进入土壤后，以多种形态残留于土壤中，且各形态间可相互转化[5]。有关PAHs等有机污染物在土壤中吸附、锁定及其与土壤组分特别是有机质的结合作用已有较多研究报道[6]。近来研究表明，不同形态有机污染物的生物毒性和有效性差异很大[7,8]。防治和修复土壤有机污染、保障土壤环境安全、实现土壤资源的可持续利用是当前全球关注的一个焦点。研究有机污染物在土壤中的环境行为及作用原理，搞清土壤组分与有机污染物的相互作用关系，解决有机污染土壤根际修复中关键的科学及技术问题，可为针对性地发展经济高效的土壤有机污染防治和修复实用技术提供理论依据[9]。
土壤中PAHs的形态包括可脱附态、有机溶剂提取态、结合态。不同的形态直接影响PAHs的毒性和迁移转化能力。土壤中添加黑炭将影响土壤对非极性有机化合物的形态分布[10]。早在1948年就有研究表明，土壤中添加活性炭降低了红薯对2，4二氯苯氧乙酸的生物有效性，并推测这是由于类似于黑炭材料的活性碳影响其形态分布[11]，污染物的形态分布影响其生物有效性。活性炭改良土壤也被证明能降低有机氯杀虫剂、多氯联苯、2，4，6硝基甲苯和菲的生物有效性[12]。Yang和Sheng研究了添加焦化作物(小麦和水稻)灰分对土壤吸附能力的影响，发现添加0.1%焦化小麦灰分影响了敌草隆形态分布[13]。此外，黑炭也能够增加对有机阴离子类和有机阳离子类化合物的吸附[14]。
从这些结果来看，土壤中添加黑炭对控制有机化合物的毒性和迁移方面似乎有潜力可挖[15]。如应用于重度污染区，或在河岸的过滤带中使用，可防止河道污染[16]。然而，这种修复的实用性将受到黑炭寿命的影响，特别要考虑到黑炭吸附位点被“掩蔽”的潜在可能[17]。事实上，尽管随着接触时间的增加，菲矿化率最开始是降低的(推测是由于菲缓慢迁移到高亲和力的位点)，但对某些土壤来说，在50至100天的培养时间内，矿化速率再次增加，这可能是由于有机物质掩蔽黑炭吸附位点或与其竞争吸附位点所致[18]。
“老化”是指土壤有机污染物从弱结合位点转向较强吸附位点、缓慢化学吸附转向螯合的再分布过程，或者说是土壤中有机污染物和土壤有机质共价健合的过程[19]。“老化”使得有机污染物和土壤组分紧密结合，减少了污染物的可提取量，降低其生物有效性，具有积极的环境效应[20]。土壤中有机污染物从可提取态转化为结合态是一种典型的“老化”作用。
本文综合国内外现有研究结果和本研究结果，着重介绍不同黑炭含量土壤有机污染物形态分布随老化时间的变化。
1 材料与方法
1．1 试剂与仪器
试剂：丙羟基β环糊精（HPCD，纯度>99%）；菲和芘（购自Aldrich化学试剂有限公司，纯度>98%）；提取液HPCD浓度为70 mmol/L，NaN3浓度为0.5%；丙酮、二氯甲烷、无水硫酸钠均为分析纯；甲醇为色谱纯；层析用硅胶（200~300目）为分析纯。
黑炭：采用椰壳高温烧制而成，比表面积为88.2 m2/g。用一定浓度的NaOH、HCl和去离子水反复淋洗，至pH值接近7，风干，过100目筛备用。
土样：供试黄棕壤为我国亚热带典型地带性土壤，采自南京农田土壤表层(0~20 cm)。土样采集后，在室内自然风干、磨碎过60目筛后备用。
仪器：超低温冰箱，医用数控超声波清洗器，旋转浓缩蒸发器，高效液相色谱仪(HPLC)。
1．2 实验方法
1.2.1 不同黑炭含量土壤的制备
黑炭过100目筛，分别按0、0.20%、0.50%、1%的质量分数加入过筛土壤中，混合均匀，制得不同黑炭含量的土样。
1.2.2 污染土壤的制备
向上步不同黑炭含量的土壤中分别加入一定浓度菲的丙酮溶液，待丙酮挥发后过60目筛数次，使菲在土壤中混合均匀，制得初始污染浓度为100ppm的菲的污染土样。
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摘要 1
关键词 1
Abstract 1
Key words 1
引言 2
1 材料与方法 2
1．1 试剂与仪器 2
1．2 实验方法 3
1.2.1 不同黑炭含量土壤的制备 3
1.2.2 污染土壤的制备 3
1.2.3 土壤的老化 3
1.2.4 土壤中菲形态的测定 3
2 结果与讨论 3
2．1 添加黑炭土壤中菲的可脱附态残留含量随老化时间的变化 3
2．2 添加黑炭土壤中菲的有机溶剂提取态残留含量随老化时间的变化 4
2．3 添加黑炭土壤中菲的结合态残留含量随老化时间的变化 5
2．4 添加黑炭土壤中菲的可提取态残留含量随老化时间的变化 6
3 小结 7
3．1 添加黑炭可以降低土壤中菲的生物有效性 7
3．2 土壤中菲的有效态的生物降解 7
3．3 土壤
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中菲的有效态向结合态转化 7
3．4 菲的结合态残留含量远少于有效态残留含量 7
3．5 老化过程伴随着结合态残留含量的增加 7
致谢 8
参考文献 8
不同黑炭含量土壤中PAHs形态分布随老化时间的变化
引言
引言
土壤是环境的核心介质，随着工农业的迅速发展，土壤有机物污染形势非常严峻[1]。土壤受到污染后，不仅影响农产品的产量和品质[2]，而且会通过食物链影响生态系统和人类健康。多环芳烃(PAHs)大多具有“三致”效应[3]，易在土壤中持留，对人类健康和生态安全的威胁很大，因此修复有机污染土壤已势在必行。
土壤中有机污染物的危害与其形态密切相关。由于吸附、锁定等作用[4]，有机污染物进入土壤后，以多种形态残留于土壤中，且各形态间可相互转化[5]。有关PAHs等有机污染物在土壤中吸附、锁定及其与土壤组分特别是有机质的结合作用已有较多研究报道[6]。近来研究表明，不同形态有机污染物的生物毒性和有效性差异很大[7,8]。防治和修复土壤有机污染、保障土壤环境安全、实现土壤资源的可持续利用是当前全球关注的一个焦点。研究有机污染物在土壤中的环境行为及作用原理，搞清土壤组分与有机污染物的相互作用关系，解决有机污染土壤根际修复中关键的科学及技术问题，可为针对性地发展经济高效的土壤有机污染防治和修复实用技术提供理论依据[9]。
土壤中PAHs的形态包括可脱附态、有机溶剂提取态、结合态。不同的形态直接影响PAHs的毒性和迁移转化能力。土壤中添加黑炭将影响土壤对非极性有机化合物的形态分布[10]。早在1948年就有研究表明，土壤中添加活性炭降低了红薯对2，4二氯苯氧乙酸的生物有效性，并推测这是由于类似于黑炭材料的活性碳影响其形态分布[11]，污染物的形态分布影响其生物有效性。活性炭改良土壤也被证明能降低有机氯杀虫剂、多氯联苯、2，4，6硝基甲苯和菲的生物有效性[12]。Yang和Sheng研究了添加焦化作物(小麦和水稻)灰分对土壤吸附能力的影响，发现添加0.1%焦化小麦灰分影响了敌草隆形态分布[13]。此外，黑炭也能够增加对有机阴离子类和有机阳离子类化合物的吸附[14]。
从这些结果来看，土壤中添加黑炭对控制有机化合物的毒性和迁移方面似乎有潜力可挖[15]。如应用于重度污染区，或在河岸的过滤带中使用，可防止河道污染[16]。然而，这种修复的实用性将受到黑炭寿命的影响，特别要考虑到黑炭吸附位点被“掩蔽”的潜在可能[17]。事实上，尽管随着接触时间的增加，菲矿化率最开始是降低的(推测是由于菲缓慢迁移到高亲和力的位点)，但对某些土壤来说，在50至100天的培养时间内，矿化速率再次增加，这可能是由于有机物质掩蔽黑炭吸附位点或与其竞争吸附位点所致[18]。
“老化”是指土壤有机污染物从弱结合位点转向较强吸附位点、缓慢化学吸附转向螯合的再分布过程，或者说是土壤中有机污染物和土壤有机质共价健合的过程[19]。“老化”使得有机污染物和土壤组分紧密结合，减少了污染物的可提取量，降低其生物有效性，具有积极的环境效应[20]。土壤中有机污染物从可提取态转化为结合态是一种典型的“老化”作用。
本文综合国内外现有研究结果和本研究结果，着重介绍不同黑炭含量土壤有机污染物形态分布随老化时间的变化。
1 材料与方法
1．1 试剂与仪器
试剂：丙羟基β环糊精（HPCD，纯度>99%）；菲和芘（购自Aldrich化学试剂有限公司，纯度>98%）；提取液HPCD浓度为70 mmol/L，NaN3浓度为0.5%；丙酮、二氯甲烷、无水硫酸钠均为分析纯；甲醇为色谱纯；层析用硅胶（200~300目）为分析纯。
黑炭：采用椰壳高温烧制而成，比表面积为88.2 m2/g。用一定浓度的NaOH、HCl和去离子水反复淋洗，至pH值接近7，风干，过100目筛备用。
土样：供试黄棕壤为我国亚热带典型地带性土壤，采自南京农田土壤表层(0~20 cm)。土样采集后，在室内自然风干、磨碎过60目筛后备用。
仪器：超低温冰箱，医用数控超声波清洗器，旋转浓缩蒸发器，高效液相色谱仪(HPLC)。
1．2 实验方法
1.2.1 不同黑炭含量土壤的制备
黑炭过100目筛，分别按0、0.20%、0.50%、1%的质量分数加入过筛土壤中，混合均匀，制得不同黑炭含量的土样。
1.2.2 污染土壤的制备
向上步不同黑炭含量的土壤中分别加入一定浓度菲的丙酮溶液，待丙酮挥发后过60目筛数次，使菲在土壤中混合均匀，制得初始污染浓度为100ppm的菲的污染土样。
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