tio2hydroniumjarosite复合材料制备及其光催化降解甲基橙
一种新型复合光催化剂TiO2／hydroniumjarosite用一种简单的硬模板法合成。X射线衍射（XRD），紫外可见漫反射光谱（DRS），透射电子显微镜（TEM）和氮吸附测量用于表征复合光催化剂。以甲基橙为探针污染物在非均相类芬顿历程中评价所制备的复合催化剂的光催化性能。在紫外光照射下氧化甲基橙，与单一的TiO2或hydroniumjarosite催化剂相比，TiO2／hydroniumjarosite复合材料具有的光催化活性显著增强。增加光的吸收强度，较大的比表面积和多孔结构被认为是提高TiO2／hydroniumjarosite复合光催化性能的主要原因。结果表明，所制备的TiO2／hydroniumjarosite复合材料对于甲基橙的降解和污水净化是一种高效的、有前景的光类芬顿的催化剂。
目录
摘要.....2
关键词.2
Abstract2
Key words............................................................................................2
引言.2
1 材料与方法.................3
1.1 仪器与试剂.......3
1.2 催化剂的制备......3
1.3光催化降解过程...........3
1.4 催化剂的表征...........4
2 结果与讨论.........................4
2.1 制备的催化剂的表征..................4
2.2操作因素对甲基橙的光催化降解效率的影...8
2.3甲基橙在不同反应体系的光催化降解.................11
3 结论.............13
致谢...........14
参考文献...........14
TiO2/hydroniumjarosite
复合材料制备及其光催化降解甲基橙
引言
在过去的几十年中水源中有机污染物的增长促 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072#
进水处理技术的发展。高级氧化技术（如光催化技术）氧化，催化臭氧化，和芬顿氧化破坏得到普及废水中的有机污染物，其中芬顿反应已经引起人们的广泛关注，由于其形成的高度有效的化学物质?OH，为非选择性氧化[1]。然而，这类芬顿反应的应用受狭窄的工作pH范围（2.53）和不需要的含铁污泥的产生的限制[2]。为了克服这些缺点，在类芬顿体系已作出了一些努力。在非均相类芬顿历程中，Fe（III）或Fe（II）被固定在固体催化剂的结构上。因此，当在酸性溶液中，阻止氢氧化铁沉淀和使催化剂在较宽的pH范围内有相近的效率。在非均相类芬顿反应降解有机污染物可以表示为如下：
≡FeⅢ + H2O2 + hv → ≡FeⅡ + HOO+ H+ (1)
≡FeⅡ + H2O2 + hv → ≡FeⅢ +OH + OH－ (2)
Organic pollutants + OH → Degradation products (3)
≡代表催化剂的表面[3]。
黄钾铁矾是通式为AFe3(SO4)2(OH)6同构的矿物质之一，A位点通常是由K+，Na+和H3O+占据。黄钾铁矾也是一种二铁硫酸盐矿物，通常间接由硫化矿物的氧化形成，尤其是黄铁矿。在湿法冶炼过程中，工程师和研究人员的研究集中在黄钾铁矾作为铁的清除剂的利用，在原料颜料生产或施工材料和吸附剂对砷和铜的去除[4]。徐峙晖等研究人员用hydroniumjarosite(H3OFe3(SO4)2(OH)6) 作为类芬顿催化剂降解了偶氮染料甲基橙。然而，合成的hydroniumjarosite呈现从几百纳米到几微米尺寸范围不同粒径的不规则形状，为了提高降解甲基橙的光催化活性需要对黄钾铁矾矿物改性。在本文中，采用浸渍法同时引用TiO2为硬性模板首次合成了TiO2／hydroniumjarosite复合催化剂。与纯hydroniumjarosite相比，所制备的纳米TiO2／hydroniumjarosite复合材料在降解甲基橙显示出增强的光催化活性。
1 材料与方法
1.1 仪器与试剂
仪器：XPA7光化学反应器(胥江机电厂，南京，中国）；紫外可见分光光度计（北京瑞丽市公司，UV9100），日立H7650透射电子显微镜（TEM），Bruker D8 X射线衍射仪（XRD）。
试剂： Fe2(SO4)3，尿素，TiO2（Degussa P25），无水乙醇，去离子水。
在这项工作中使用的所有化学试剂均为分析纯，购买于上海化学试剂公司（中国），而无任何进一步的纯化。
1.2 催化剂的制备
在这项工作中使用的所有化学试剂均为分析纯，购买于上海化学试剂公司（中国），而无任何进一步的纯化。样品TiO2/hydroniumjarosite (TiO2/ H3OFe3(SO4)2(OH)6)的沉积–沉淀制备方法的步骤是：1）3.9990 g Fe2(SO4)3加入到加入了1.2000 g尿素的100毫升去离子水的溶液中连续磁搅拌30分钟。2）2.3961g的TiO2（Degussa P25）加入到上述混合溶液中保持pH无变化；3）得到的悬浮液转移至聚四氟乙烯内衬不锈钢反应釜（200毫升）附加搅拌24小时后；4）密闭压力维持在90℃8小时，然后自然冷却至室温；5）得到的样品通过离心收集，用无水乙醇和去离子水洗几次，最后在60℃干燥24h。制备的hydroniumjarosite遵循同样的程序，只是没有步骤2）。
1.3 光催化降解过程
光催化降解甲基橙在XPA7光化学反应器中进行（胥江机电厂，南京，中国）。原理图已在以前的文献中所示。反应溶液的温度是由冷却循环水保持在25±2℃。伴有最大光强输出365 nm的500 W中压汞灯作为紫外线（UV）辐射源。一个500W氙灯在300800nm波长下作为光源来模拟太阳辐射（VL）。在50毫升容量的石英管的位置，光照强度为12.7 mW cm2（用UVA辐射计测定铁含量，北京师范大学，中国）。悬浮液的初始pH值由0.1 M硫酸溶液和氢氧化钠溶液调节至4.5。甲基橙初始浓度为80 mgL1。所有的催化剂都浸在甲基橙溶液中在黑暗中搅拌60分钟，光照前在染料和催化剂之间建立吸附/解吸平衡。在一定的照射时间间隔（10min），对少量（2mL）的悬浮液进行过滤以分离催化剂颗粒。用紫外可见分光光度法在464 nm测定甲基橙的浓度（北京瑞丽市公司，UV9100）。在硫酸钛处理变色后，使用相同的紫外可见分光光度计测定过氧化氢的浓度，同时根据邻菲罗啉分光光度法测定铁的含量。
目录
摘要.....2
关键词.2
Abstract2
Key words............................................................................................2
引言.2
1 材料与方法.................3
1.1 仪器与试剂.......3
1.2 催化剂的制备......3
1.3光催化降解过程...........3
1.4 催化剂的表征...........4
2 结果与讨论.........................4
2.1 制备的催化剂的表征..................4
2.2操作因素对甲基橙的光催化降解效率的影...8
2.3甲基橙在不同反应体系的光催化降解.................11
3 结论.............13
致谢...........14
参考文献...........14
TiO2/hydroniumjarosite
复合材料制备及其光催化降解甲基橙
引言
在过去的几十年中水源中有机污染物的增长促 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072#
进水处理技术的发展。高级氧化技术（如光催化技术）氧化，催化臭氧化，和芬顿氧化破坏得到普及废水中的有机污染物，其中芬顿反应已经引起人们的广泛关注，由于其形成的高度有效的化学物质?OH，为非选择性氧化[1]。然而，这类芬顿反应的应用受狭窄的工作pH范围（2.53）和不需要的含铁污泥的产生的限制[2]。为了克服这些缺点，在类芬顿体系已作出了一些努力。在非均相类芬顿历程中，Fe（III）或Fe（II）被固定在固体催化剂的结构上。因此，当在酸性溶液中，阻止氢氧化铁沉淀和使催化剂在较宽的pH范围内有相近的效率。在非均相类芬顿反应降解有机污染物可以表示为如下：
≡FeⅢ + H2O2 + hv → ≡FeⅡ + HOO+ H+ (1)
≡FeⅡ + H2O2 + hv → ≡FeⅢ +OH + OH－ (2)
Organic pollutants + OH → Degradation products (3)
≡代表催化剂的表面[3]。
黄钾铁矾是通式为AFe3(SO4)2(OH)6同构的矿物质之一，A位点通常是由K+，Na+和H3O+占据。黄钾铁矾也是一种二铁硫酸盐矿物，通常间接由硫化矿物的氧化形成，尤其是黄铁矿。在湿法冶炼过程中，工程师和研究人员的研究集中在黄钾铁矾作为铁的清除剂的利用，在原料颜料生产或施工材料和吸附剂对砷和铜的去除[4]。徐峙晖等研究人员用hydroniumjarosite(H3OFe3(SO4)2(OH)6) 作为类芬顿催化剂降解了偶氮染料甲基橙。然而，合成的hydroniumjarosite呈现从几百纳米到几微米尺寸范围不同粒径的不规则形状，为了提高降解甲基橙的光催化活性需要对黄钾铁矾矿物改性。在本文中，采用浸渍法同时引用TiO2为硬性模板首次合成了TiO2／hydroniumjarosite复合催化剂。与纯hydroniumjarosite相比，所制备的纳米TiO2／hydroniumjarosite复合材料在降解甲基橙显示出增强的光催化活性。
1 材料与方法
1.1 仪器与试剂
仪器：XPA7光化学反应器(胥江机电厂，南京，中国）；紫外可见分光光度计（北京瑞丽市公司，UV9100），日立H7650透射电子显微镜（TEM），Bruker D8 X射线衍射仪（XRD）。
试剂： Fe2(SO4)3，尿素，TiO2（Degussa P25），无水乙醇，去离子水。
在这项工作中使用的所有化学试剂均为分析纯，购买于上海化学试剂公司（中国），而无任何进一步的纯化。
1.2 催化剂的制备
在这项工作中使用的所有化学试剂均为分析纯，购买于上海化学试剂公司（中国），而无任何进一步的纯化。样品TiO2/hydroniumjarosite (TiO2/ H3OFe3(SO4)2(OH)6)的沉积–沉淀制备方法的步骤是：1）3.9990 g Fe2(SO4)3加入到加入了1.2000 g尿素的100毫升去离子水的溶液中连续磁搅拌30分钟。2）2.3961g的TiO2（Degussa P25）加入到上述混合溶液中保持pH无变化；3）得到的悬浮液转移至聚四氟乙烯内衬不锈钢反应釜（200毫升）附加搅拌24小时后；4）密闭压力维持在90℃8小时，然后自然冷却至室温；5）得到的样品通过离心收集，用无水乙醇和去离子水洗几次，最后在60℃干燥24h。制备的hydroniumjarosite遵循同样的程序，只是没有步骤2）。
1.3 光催化降解过程
光催化降解甲基橙在XPA7光化学反应器中进行（胥江机电厂，南京，中国）。原理图已在以前的文献中所示。反应溶液的温度是由冷却循环水保持在25±2℃。伴有最大光强输出365 nm的500 W中压汞灯作为紫外线（UV）辐射源。一个500W氙灯在300800nm波长下作为光源来模拟太阳辐射（VL）。在50毫升容量的石英管的位置，光照强度为12.7 mW cm2（用UVA辐射计测定铁含量，北京师范大学，中国）。悬浮液的初始pH值由0.1 M硫酸溶液和氢氧化钠溶液调节至4.5。甲基橙初始浓度为80 mgL1。所有的催化剂都浸在甲基橙溶液中在黑暗中搅拌60分钟，光照前在染料和催化剂之间建立吸附/解吸平衡。在一定的照射时间间隔（10min），对少量（2mL）的悬浮液进行过滤以分离催化剂颗粒。用紫外可见分光光度法在464 nm测定甲基橙的浓度（北京瑞丽市公司，UV9100）。在硫酸钛处理变色后，使用相同的紫外可见分光光度计测定过氧化氢的浓度，同时根据邻菲罗啉分光光度法测定铁的含量。
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