聚合物纳米颗粒用于电致化学发光检测
电致化学发光（ECL）是电化学反应和化学发光相结合的分析技术，具有高灵敏度和高选择性，近年来在各个领域得到了广泛的运用，是重要的研究手段之一。纳米复合材料，尤其是纳米聚合物复合材料，由于其独特的物理和化学性质，在电致化学发光领域中的应用受到了研究者们广泛的关注。本论文提出了一种用于检测DNA的新型生物传感器，该传感器基于电致化学发光（ECL）-双极电极（BPE）系统，具有简便、灵敏度高的特点。该体系以铂丝电极作为驱动电极，由ITO电极和具有两个储液池的PDMS组成。首先将聚酰胺-胺树状大分子（PAMAM）沉积在双极电极阳极的表面，可以提供固定生物分子大量胺基，随后将DNA修饰在电极上，借助铁氰化钾对ECL信号的放大，最终显著增大ECL信号。通过条件优化实验，筛选出最佳实验条件，最终获得最佳电致化学发光。
目录
摘要 1
关键词 1
Abstarct. 1
Key words 1
引言 1
1 材料与方法 2
1．1 仪器与试剂 2
1．1．1 实验仪器 2
1．1．2 实验药品 3
1．2 实验步骤 3
1．2．1 实验试剂的制备 3
1．2．2 实验方法 3
1．2．3 实验步骤 4
2 结果与分析 4
2．1 实验原理 4
2．2 实验结果 6
2．2．1 优化发光电压 6
2．2．2 优化电镀PAMAM扫描次数 7
2．2．3 表征组装过程 8
2．2．4 优化Ru(phen)32+溶液与ITO作用时间 8
3 讨论 8
致谢 9
参考文献 9
聚合物纳米颗粒用于电致化学发光检测
引言
引言
电致化学发光（electrogenerated chemiluminescence，简称ECL）作为一种分析方法，具有重现性好、可连续检测、检测速度快、灵敏度高、装置简单等优点。除此之外，电致化学发光的优点还在于它不需要外加光源，因此光散射和杂质的发光不会带 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072*
来干扰。电致化学发光的高灵敏度，使其成为生物化学分析领域的主要手段之一[1]。
化学修饰电极（chemically modified electrode，简称CME）是通过共价键合、吸附、聚合等技术有目的地将具有功能性（如催化、配合、电色、光电等)的物质组装在电极表面，通过对电极表面的分子剪裁，可按意图给予电极预定的功能，以便在其上有选择地进行所期望的反应，在分子水平上实现了电极功能的设计[2]。化学修饰电极现在已经广泛应用于电致化学发光研究中[3]。目前，已经有许多纳米材料，尤其是纳米复合材料用于电致化学发光领域中。纳米聚合物基复合材料是纳米复合材料中重要的一种[4]。
树状大分子(dendrimer)是一种具有高度的几何对称性、精确的分子结构、大量的官能团、分子内存在空腔及分子链增长具有可控性等特点的新型功能高分子[5]。聚酰胺一胺(PAMAM)是目前研究最广泛深入的树状大分子之一，它既具有树状大分子的共性，又具有自身的特性，受到了研究者的广泛关注。在纳米复合材料方面，树状大分子可以作为聚合模板，制备PAMAM纳米复合材料，由于其独特的结构性质，PAMAM纳米复合材料在制备电化学传感器、修饰电极中有着广泛的应用，在电致化学发光领域有着不容忽视的作用，其特殊的结构性质使其常用于包封纳米颗粒，形成的纳米复合材料用于修饰电极，运用于电致化学发光检测中，可以提高电化学发光传感器的性能[6]~[7]。
使用PAMAM树状大分子包封Pt纳米颗粒组成PtPAMAM纳米复合材料，可以使Ru(bpu)32+/三丙胺（TPA）的电致化学发光信号增强213倍，且能保留氧化铟锡电极良好的光学透明性。该修饰电极已经成功的用于尼古丁的测定，与浓度为101到102μM的尼古丁之间呈良好的线性关系，相关系数为0.997[8]。在PAMAM树状大分子上装配Au纳米粒子，得到AuPAMAM复合纳米材料，所得AuPAMAM修饰的玻碳电极对于肼氧化具有电催化活性[9]。此外，利用PAMAM大量的活性基团将CdSPAMAM QDs有序而牢固的组装到电沉积纳米金（GNPs）膜表面，得到基于CdSPAMAM/GNPs膜电极，改善了CdS量子点的发光性能，同时，PAMAM表面的功能团能够增加量子点在水中的溶解性及生物相容性，有利于量子点的实际应用。以树状大分子PAMAM为模板可制得的高质量的CdSPAMAM QDs，基于CdSPAMAM QDs的电化学发光传感器具有良好的电化学发光行为，性能有明显的提升[10]。通过戊二醛将吗啡或氯胺酮抗体组装到CdSPAMAM QDs表面，构建电致化学发光传感器，应用于检测吗啡和氯胺酮具有更高的灵敏度和更低的检测限，在最优化条件下，该ECL免疫传感器对吗啡和氯胺酮有良好的线性响应，线性响应范围分别为0.2180ng/mL（吗啡）和0.2220ng/mL（氯胺酮），检测限分别为0. 067ng/mL（吗啡）和0. 067ng/mL（氯胺酮）[11]。
本论文提出了一种基于电致化学发光（ECL）—双极电极（BPE）系统的新型生物传感器，改善了传统ITO电极对于有机化合物（包括三丙胺）电化学反应的电子转移迟缓，使得ECL信号得到显著扩增，大大提高了灵敏度。
1 材料与方法
1．1 仪器与试剂
1．1．1 实验仪器
本实验中所用的设备如表1所示。
表1 实验仪器一览表
仪器
型号
产地/厂家
电化学发光分析仪
MPIE
西安瑞迈分析仪器有限责任公司
电子能谱仪
PHI 5000 VersaProbe
日本UIVACPHI公司
pH计
PB21
德国Sartorius公司
电化学工作站
CHI 660E
目录
摘要 1
关键词 1
Abstarct. 1
Key words 1
引言 1
1 材料与方法 2
1．1 仪器与试剂 2
1．1．1 实验仪器 2
1．1．2 实验药品 3
1．2 实验步骤 3
1．2．1 实验试剂的制备 3
1．2．2 实验方法 3
1．2．3 实验步骤 4
2 结果与分析 4
2．1 实验原理 4
2．2 实验结果 6
2．2．1 优化发光电压 6
2．2．2 优化电镀PAMAM扫描次数 7
2．2．3 表征组装过程 8
2．2．4 优化Ru(phen)32+溶液与ITO作用时间 8
3 讨论 8
致谢 9
参考文献 9
聚合物纳米颗粒用于电致化学发光检测
引言
引言
电致化学发光（electrogenerated chemiluminescence，简称ECL）作为一种分析方法，具有重现性好、可连续检测、检测速度快、灵敏度高、装置简单等优点。除此之外，电致化学发光的优点还在于它不需要外加光源，因此光散射和杂质的发光不会带 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072*
来干扰。电致化学发光的高灵敏度，使其成为生物化学分析领域的主要手段之一[1]。
化学修饰电极（chemically modified electrode，简称CME）是通过共价键合、吸附、聚合等技术有目的地将具有功能性（如催化、配合、电色、光电等)的物质组装在电极表面，通过对电极表面的分子剪裁，可按意图给予电极预定的功能，以便在其上有选择地进行所期望的反应，在分子水平上实现了电极功能的设计[2]。化学修饰电极现在已经广泛应用于电致化学发光研究中[3]。目前，已经有许多纳米材料，尤其是纳米复合材料用于电致化学发光领域中。纳米聚合物基复合材料是纳米复合材料中重要的一种[4]。
树状大分子(dendrimer)是一种具有高度的几何对称性、精确的分子结构、大量的官能团、分子内存在空腔及分子链增长具有可控性等特点的新型功能高分子[5]。聚酰胺一胺(PAMAM)是目前研究最广泛深入的树状大分子之一，它既具有树状大分子的共性，又具有自身的特性，受到了研究者的广泛关注。在纳米复合材料方面，树状大分子可以作为聚合模板，制备PAMAM纳米复合材料，由于其独特的结构性质，PAMAM纳米复合材料在制备电化学传感器、修饰电极中有着广泛的应用，在电致化学发光领域有着不容忽视的作用，其特殊的结构性质使其常用于包封纳米颗粒，形成的纳米复合材料用于修饰电极，运用于电致化学发光检测中，可以提高电化学发光传感器的性能[6]~[7]。
使用PAMAM树状大分子包封Pt纳米颗粒组成PtPAMAM纳米复合材料，可以使Ru(bpu)32+/三丙胺（TPA）的电致化学发光信号增强213倍，且能保留氧化铟锡电极良好的光学透明性。该修饰电极已经成功的用于尼古丁的测定，与浓度为101到102μM的尼古丁之间呈良好的线性关系，相关系数为0.997[8]。在PAMAM树状大分子上装配Au纳米粒子，得到AuPAMAM复合纳米材料，所得AuPAMAM修饰的玻碳电极对于肼氧化具有电催化活性[9]。此外，利用PAMAM大量的活性基团将CdSPAMAM QDs有序而牢固的组装到电沉积纳米金（GNPs）膜表面，得到基于CdSPAMAM/GNPs膜电极，改善了CdS量子点的发光性能，同时，PAMAM表面的功能团能够增加量子点在水中的溶解性及生物相容性，有利于量子点的实际应用。以树状大分子PAMAM为模板可制得的高质量的CdSPAMAM QDs，基于CdSPAMAM QDs的电化学发光传感器具有良好的电化学发光行为，性能有明显的提升[10]。通过戊二醛将吗啡或氯胺酮抗体组装到CdSPAMAM QDs表面，构建电致化学发光传感器，应用于检测吗啡和氯胺酮具有更高的灵敏度和更低的检测限，在最优化条件下，该ECL免疫传感器对吗啡和氯胺酮有良好的线性响应，线性响应范围分别为0.2180ng/mL（吗啡）和0.2220ng/mL（氯胺酮），检测限分别为0. 067ng/mL（吗啡）和0. 067ng/mL（氯胺酮）[11]。
本论文提出了一种基于电致化学发光（ECL）—双极电极（BPE）系统的新型生物传感器，改善了传统ITO电极对于有机化合物（包括三丙胺）电化学反应的电子转移迟缓，使得ECL信号得到显著扩增，大大提高了灵敏度。
1 材料与方法
1．1 仪器与试剂
1．1．1 实验仪器
本实验中所用的设备如表1所示。
表1 实验仪器一览表
仪器
型号
产地/厂家
电化学发光分析仪
MPIE
西安瑞迈分析仪器有限责任公司
电子能谱仪
PHI 5000 VersaProbe
日本UIVACPHI公司
pH计
PB21
德国Sartorius公司
电化学工作站
CHI 660E
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