稀土贵金属复合材料的制备及其在燃料电池阳极催化中的应用【字数：9929】
当前质子交换膜燃料电池 (PEMFC) 主要使用的是Pt催化剂，成本昂贵、阳极燃料的氧化和抗毒性差等因素都阻碍了其商业化进程。因此科研人员聚焦于研究开发更为廉价、高效、稳定的低Pt用量甚至非贵金属催化剂。大量研究表明，虽然非Pt催化剂的起始催化活性在一定程度上可以替代Pt, 但因为其催化机理不是特别明确, 且耐久性较差。因此就目前而言合金催化剂被认为是未来更有希望商业化的电催化剂。运用去合金化法得到的Pt掺杂其他过渡金属元素的纳米多孔合金催化剂，因具有制备成本较低，制备方法和过程简单，能够批量生产等优点在科研工作中备受欢迎。本论文采用去合金化法成功地制备了具有纳米多孔结构的合金材料NP-PtHo，并对其进行了详细的结构表征和电催化性能测试，主要研究内容和结论如下采用去合金化法腐蚀Pt10Ho2Al88三元合金条带，获得纳米多孔NP-PtHo。采用XRD、SEM、TEM及XPS等测试手段详细表征样品的形貌、结构和组成，分析结果显示制备的NP-PtHo具有均匀的三维双连续的纳米多孔结构，孔径约为4nm。通过采用循环伏安法、计时电流法及长期循环衰减分别测试NP-PtHo和商业Pt/C电催化氧化乙醇的效果并进行比较。实验结果表明源于NP-PtHo自身的三维纳米多孔结构的优势，NP-PtHo催化剂在酸性条件下有着比商业Pt/C催化剂更高的催化活性及稳定性，是一种比较理想的乙醇燃料电池催化剂。
目录
1.绪论 1
1.1 燃料电池概述 1
1.2 质子交换膜燃料电池(PEMFC) 2
1.2.1 PEMFC的结构与工作原理 2
1.2.2 PEMFC目前面临在问题 2
1.3 直接乙醇燃料电池(DEFC) 3
1.4 多孔材料概述 4
1.4.1 多孔金属材料 5
1.4.2 纳米多孔金属材料 5
1.4.3 纳米多孔金属材料的制备方法 5
1.5 论文设计的意义及研究内容 5
2. 实验药品、仪器及方法介绍 7
2.1 实验药品和仪器 7
2.1.1 实验药品 7
2.1.2 实验仪器及设备 7
2.2 样品的制备 8 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
2.2.1 配料 8
2.2.2 电弧熔炼 8
2.2.3 Pt20Ho2Al88合金条带的制备 8
2.2.4 去合金化处理 9
2.3 NPPtHo的表征手段 9
2.3.1 X射线衍射仪(XRD)分析 9
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)与X射线能谱(EDS)分析 9
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)及高分辨透射电子显微镜(HRTEM) 10
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS) 10
2.4 电催化性能测试 10
2.4.1 电催化性能的测试方法 10
2.4.2 电化学比表面积(ECSA)的测定 11
3. NPPtHo的制备及其对乙醇的电催化氧化性能研究 13
3.1 实验部分 13
3.1.1 Pt20Ho2Al80合金条带的制备 13
3.1.2 NPPtHo的制备 13
3.1.3 样品表征 13
3.1.4 催化剂悬浮液及工作电极的制备 13
3.1.5 电化学性能测试 14
3.2 结果与讨论 14
3.2.1 NPPtHo的结构表征 14
3.2.2 NPPtHo的循环伏安测试 18
3.2.3 NPPtHo对乙醇的电催化氧化性能研究 19
结 论 25
参考文献 26
致 谢 27
1.绪 论
近几个世纪以来，科技水平的高速发展使得人类社会文明日益繁荣。但是繁荣的背后，也存在不少危机。化石能源作为不可再生资源在如此巨量的使用下势必会面临枯竭的那一天。同时化石能源燃烧释放的温室气体及其他有害物质，包括人类其他生产活动都对环境造成了极大的破坏。因此能源危机以及环境保护问题成为当今世界最受关注的话题。许多国家开始研究开发清洁可再生能源，其中，燃料电池是研究比较广泛的一类清洁能源。燃料电池的工作方式类似于电池，通过电化学反应将化学能转换为电能，可用于移动电源领域，具有解决车载能源危机的潜力。
1.1 燃料电池的概述
燃料电池(Fuel Cell，简称FC）是可再生的清洁能源，是一种通过电化学反应将燃料与氧化剂中的化学能不受卡诺循环限制地转换为电能的电化学装置。燃料电池具有发电效率高、环境污染小、噪音小、燃料范围广和可靠性强等优点，近年来得到了全世界范围内的广泛重视，在不少领域展示了良好的应用前景。我国政府将燃料电池列为未来国家科技中长期发展战略中能源、电子、交通等领域的重点研究方向和急需开拓的尖端技术。
燃料电池可根据自身的不同参数进行分类，其中按照电解质类型进行分类的方式最为常见，可以分成固体氧化物燃料电池(SOFC)、熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)、 碱性燃料电池(AFC) 、聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)以及磷酸燃料电池(PAFC)五大类。虽然种类繁多，但在设计上具有一个共同点：都含有正极和负极。两个电极上修饰的催化剂层用来加速两极的电化学反应，同时，这两个电极会被带有充电电荷的电解质分开。
1.2质子交换膜燃料电池(PEMFC)
质子交换膜燃料电池以聚合物电解质膜为质子导体，铂合金材料做为电催化剂，根据使用燃料类型的不同，PEMFC分成三类：(1) 氢氧燃料电池(H2/O2，PEMFC)；(2)以小分子醇类为燃料的醇类燃料电池，包含直接乙醇燃料电池(DEFC)和直接甲醇燃料电池(DMFC)；(3) 以液体HCOOH为燃料的直接甲酸燃料电池(DFAFC)。本论文下面将重点介绍研究直接乙醇燃料电池。PEMFC可在室温下运作，拥有能量密度高、易于大型应用等优点，这使其未来有望在分布式发电，交通动力和便携移动能源等领域投入使用。
1.2.1 PEMFC的结构与工作原理
质子交换膜燃料电池属于低温燃料电池，单电池包含阴极、阳极以及质子交换膜三部分。PEMFC以氢气、小分子醇类及甲酸等作为电池燃料，以磺酸型质子交换膜(Nafion膜)作为固体电解质。如图1.1所示，PEMFC的工作原理可以简单概括为：阳极输入的燃料发生电催化氧化反应并释放出质子和电子；阴极输入的O2发生电催化氧还原反应并与经Nafion传导至阴极的H+结合生成水，同时消耗电子经外电路至阴极输出电流所作的功，从而实现将化学能不断地转换成电能，电池就能够保持持续发电。
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图1.1 PEMFC工作原理图
目录
1.绪论 1
1.1 燃料电池概述 1
1.2 质子交换膜燃料电池(PEMFC) 2
1.2.1 PEMFC的结构与工作原理 2
1.2.2 PEMFC目前面临在问题 2
1.3 直接乙醇燃料电池(DEFC) 3
1.4 多孔材料概述 4
1.4.1 多孔金属材料 5
1.4.2 纳米多孔金属材料 5
1.4.3 纳米多孔金属材料的制备方法 5
1.5 论文设计的意义及研究内容 5
2. 实验药品、仪器及方法介绍 7
2.1 实验药品和仪器 7
2.1.1 实验药品 7
2.1.2 实验仪器及设备 7
2.2 样品的制备 8 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
2.2.1 配料 8
2.2.2 电弧熔炼 8
2.2.3 Pt20Ho2Al88合金条带的制备 8
2.2.4 去合金化处理 9
2.3 NPPtHo的表征手段 9
2.3.1 X射线衍射仪(XRD)分析 9
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)与X射线能谱(EDS)分析 9
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)及高分辨透射电子显微镜(HRTEM) 10
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS) 10
2.4 电催化性能测试 10
2.4.1 电催化性能的测试方法 10
2.4.2 电化学比表面积(ECSA)的测定 11
3. NPPtHo的制备及其对乙醇的电催化氧化性能研究 13
3.1 实验部分 13
3.1.1 Pt20Ho2Al80合金条带的制备 13
3.1.2 NPPtHo的制备 13
3.1.3 样品表征 13
3.1.4 催化剂悬浮液及工作电极的制备 13
3.1.5 电化学性能测试 14
3.2 结果与讨论 14
3.2.1 NPPtHo的结构表征 14
3.2.2 NPPtHo的循环伏安测试 18
3.2.3 NPPtHo对乙醇的电催化氧化性能研究 19
结 论 25
参考文献 26
致 谢 27
1.绪 论
近几个世纪以来，科技水平的高速发展使得人类社会文明日益繁荣。但是繁荣的背后，也存在不少危机。化石能源作为不可再生资源在如此巨量的使用下势必会面临枯竭的那一天。同时化石能源燃烧释放的温室气体及其他有害物质，包括人类其他生产活动都对环境造成了极大的破坏。因此能源危机以及环境保护问题成为当今世界最受关注的话题。许多国家开始研究开发清洁可再生能源，其中，燃料电池是研究比较广泛的一类清洁能源。燃料电池的工作方式类似于电池，通过电化学反应将化学能转换为电能，可用于移动电源领域，具有解决车载能源危机的潜力。
1.1 燃料电池的概述
燃料电池(Fuel Cell，简称FC）是可再生的清洁能源，是一种通过电化学反应将燃料与氧化剂中的化学能不受卡诺循环限制地转换为电能的电化学装置。燃料电池具有发电效率高、环境污染小、噪音小、燃料范围广和可靠性强等优点，近年来得到了全世界范围内的广泛重视，在不少领域展示了良好的应用前景。我国政府将燃料电池列为未来国家科技中长期发展战略中能源、电子、交通等领域的重点研究方向和急需开拓的尖端技术。
燃料电池可根据自身的不同参数进行分类，其中按照电解质类型进行分类的方式最为常见，可以分成固体氧化物燃料电池(SOFC)、熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)、 碱性燃料电池(AFC) 、聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)以及磷酸燃料电池(PAFC)五大类。虽然种类繁多，但在设计上具有一个共同点：都含有正极和负极。两个电极上修饰的催化剂层用来加速两极的电化学反应，同时，这两个电极会被带有充电电荷的电解质分开。
1.2质子交换膜燃料电池(PEMFC)
质子交换膜燃料电池以聚合物电解质膜为质子导体，铂合金材料做为电催化剂，根据使用燃料类型的不同，PEMFC分成三类：(1) 氢氧燃料电池(H2/O2，PEMFC)；(2)以小分子醇类为燃料的醇类燃料电池，包含直接乙醇燃料电池(DEFC)和直接甲醇燃料电池(DMFC)；(3) 以液体HCOOH为燃料的直接甲酸燃料电池(DFAFC)。本论文下面将重点介绍研究直接乙醇燃料电池。PEMFC可在室温下运作，拥有能量密度高、易于大型应用等优点，这使其未来有望在分布式发电，交通动力和便携移动能源等领域投入使用。
1.2.1 PEMFC的结构与工作原理
质子交换膜燃料电池属于低温燃料电池，单电池包含阴极、阳极以及质子交换膜三部分。PEMFC以氢气、小分子醇类及甲酸等作为电池燃料，以磺酸型质子交换膜(Nafion膜)作为固体电解质。如图1.1所示，PEMFC的工作原理可以简单概括为：阳极输入的燃料发生电催化氧化反应并释放出质子和电子；阴极输入的O2发生电催化氧还原反应并与经Nafion传导至阴极的H+结合生成水，同时消耗电子经外电路至阴极输出电流所作的功，从而实现将化学能不断地转换成电能，电池就能够保持持续发电。
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图1.1 PEMFC工作原理图
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